Использование: в атомной энергетике при создании электрогенерирующих каналов термоэмиссионного реактора-преобразователя. Сущность изобретения: внутри термоэмиссионных твэлов с газоотводной трубкой размещают геттер из тугоплавкого материала, выполненный в виде тонкостенного экрана, расположенного между топливным материалом и газоотводной трубкой. Массу геттера M выбирают из соотношения
, где
- масса топливного материала;
- массы, приходящиеся на одну молекулу (атом) геттера и двуокиси урана соответственно; x - кислородный коэффициент; к - отношение атомов геттера и кислорода в окисле; Q - тепловая мощность твэла; Вт;
- время работы. 5 з.п.ф-лы, 1 ил.
Изобретение относится к термоэмиссионному методу преобразования тепловой энергии в электрическую и может быть использовано при создании электрогенерирующих каналов термоэмиссионного реактора-преобразователя.
Известны твэлы с выводом газообразных продуктов деления и летучих продуктов деления из твэла, которые содержат окисный топливный материал (ТМ), оболочку, заключающую этот топливный материал, газоотводное устройство (ГОУ), выполненное в виде трубки из тугоплавкого материала [1]. Подобные конструкции реализуются для высокотемпературных твэлов с длительным ресурсом работы, в которых ТМ имеет более высокую температуру и характеризуется большим радиальным градиентом.
В качестве прототипа взят термоэмиссионный тепловыделяющий элемент ядерного реактора, содержащий корпус с расположенным внутри топливным материалом из двуокиси урана, газоотводную трубку с капиллярным каналом [2].
Основной недостаток этого твэла - низкая надежность вследствие возможности забивания капиллярного канала материалом эмиттера или газоотводной трубки вследствие конденсации и реакции восстановления в капилляре легколетучих окислов металлов (молибдена, вольфрама), из которых изготовлены эмиттерная оболочка и ГОУ.
Анализ экспериментальных данных показывает, что даже в области слабого взаимодействия вольфрама с контактирующей UO
2+x возможно появление фазы окислов вольфрама за счет кислорода из UO
2+x. Эти окислы способствуют образованию легкоплавких эвтектик в системе U-O-W, что ускоряет проникновение урана в вольфрам.
Проведенный термодинамический анализ показал усиление проникновения урана за счет появления фазы WO с последующим образованием легкоплавких эвтектик в системе U-O-W и создание условий капиллярной конденсации WO
3.
Целью изобретения является повышение надежности за счет предотвращения забивания капилляра материалом эмиттера и ГОУ.
Цель достигается тем, что в термоэмиссионном твэле, содержащем корпус с расположенным внутри топливным материалом из двуокиси урана, газоотводную трубку с капиллярным каналом, внутри размещен геттер из тугоплавкого материала, у которого сродство к кислороду выше, чем у материалов корпуса и газоотводной трубки, выполненный в виде тонкостенного экрана, расположенного между топливным материалом и газоотводной трубкой.
Масса М геттера выбрана из соотношения M

M

k

x

m/m

+ 1,4

10
10
Q



k

m , (1) где M

- масса топливного материала, кг; m, m

- массы, приходящиеся на одну молекулу (атом) геттера и двуокиси урана соответственно, кг; х - кислородный коэффициент; k - отношение количества атомов материала геттера к атомам кислорода в окисле, образующемся в результате химического соединения; Q - тепловая мощность твэла, Вт;

- время работы, с.
В качестве геттера выбран тантал, ниобий или их сплавы.
Тонкостенный экран выполнен в виде оболочки, отделяющей полость капиллярного канала от топливного материала, с геттером, нанесенным в виде тонкого слоя на ее внутреннюю и (или) внешнюю поверхность. Оболочка выполнена из вольфрама или его сплавов.
С целью обеспечения выхода газообразных продуктов деления из твэла тонкостенный экран выполнен перфорированным.
На чертеже изображен предлагаемый твэл. Он содержит корпус 1, заключающий топливный материал 2, преимущественно двуокись урана, газоотводную трубку 3 с капилляром 4 и тонкостенный экран 5, отделяющий капилляр 4 от топлива 2.
Твэл работает следующим образом.
При выводе твэла на рабочую мощность Q он разогревается и в процессе вакуумного обезгаживания выделяется кислород, имеющийся в исходном топливе. Количество кислорода определяется исходной нестехиометричностью окисного топлива (UO
2+x), обычно х

0,005. Экспериментально показано, что для типичных термоэмиссионных твэлов время, за которое устанавливается стехиометричность топлива, составляет 30...50 ч. Так как материал геттера, например тантал, обладает большим сродством к кислороду, чем материал корпуса (эмиттера) и ГОУ, обычно изготавливаемых из Мо или W, кислород взаимодействует с материалом геттера (танталом), предотвращая тем самым образование окислов Мо или W и забивание капилляра при восстановлении этих окислов. При последующей работе с генерированием электроэнергии выделяется кислород деления, часть которого взаимодействует с продуктами деления, часть окисляет тантал, в результате чего не образуются окислы Mo или W и не происходит последующее забивание капилляра Mо или W. Количество (масса) геттера должна быть выбрана из условия поглощения кислорода нестехиометричности и деления.
Кислород, освобождающийся при акте деления в UO
2, практически весь расходуется на образование окислов и продуктов деления, хотя, по-видимому, возможно некоторое увеличение кислородного коэффициента (O/U>2) и в самой UO
2 (см., например, Дегальцев Ю.Г., Пономарев-Степной Н.Н. Поведение высокотемпературного ядерного топлива при облучении. М.: ЦНИИатоминформ, 1984, с. 13). Характер изменения отношения O/U в процессе выгорания определяется поведением молибдена, являющегося продуктом деления.
Полное поглощение кислорода продуктами деления Zr+Nb, Y и редкоземельными элементами Ва+Sr составляет 1,546 атома на деление. Все оставшиеся элементы, кроме Мо, при температурах выше 1100
оС не окисляются (см., например, Olander D.R. Fundamental Aspects of Nuclear Reactor Fuel Elements. - U. S. Department of Energy, 1976, p.610). Согласно этой работе свободная энергия образования окислов МоО
2настолько близка к кислородному потенциалу почти стехиометрического топлива, что однозначно нельзя сказать в каком виде находится Мо в топливе. Поэтому с некоторым запасом можно считать, что на одно деление несвязанным остается 0,454 атома кислорода.
Выделение 1 Вт тепловой энергии в реакторе соответствует примерно 3

10
10 делений/c (cм., например, Займовский А.С. и др. Тепловыделяющие элементы атомных реакторов. М.: Атомиздат, 1966, с.9). Пользуясь этими соображениями, получен коэффициент 3

10
10 
0,454=1,4

10
10 в выражении (1), где первое слагаемое соответствует количеству геттера, необходимому для поглощения кислорода нестехиометричности, а второе - кислорода деления. Отсюда вытекает выражение для определения массы геттера, например тантала, полагая, что при взаимодействии тантала с кислородом образуется соединение Та
2О
5 (см. , например, справочник Тугоплавкие соединения в машиностроении. М.: Машиностроение, 1967, с. 291).
M
Ta= 0,272

x

M

+ 1,68

10
-15
Q


. (2) При использовании в качестве геттера ниобия масс-спектрометрические исследования системы UO
2,01+7,5 масс,%Nb в диапазоне температур 1690...2510
оС показали, что основным содержащим ниобий компонентом пара является NbO (Nb и NbO
2 соответственно в 3 и 10 раз меньше). Отсюда можно получить выражение для вычисления массы ниобия, пользуясь выражением (1).
П р и м е р. Взят твэл с диаметром эмиттера 10 мм, длиной 40 мм, с оксидным топливом в виде UO
2,005 массой 20 г с проектным ресурсом 3 г при тепловыделении в твэле Q=600 Вт. Для этого твэла с геттером из Та из выражения (2) получают М
Та=0,12 г. Данное количество Та можно, например, напылением нанести на оболочку из тугоплавкого металла (см. чертеж) с внешней стороны. Если оболочка представляет собой цилиндр с внешним диаметром 2,5 мм и длиной 20 мм, достаточен слой Та толщиной около 46 мкм.
Таким образом, предложенный твэл позволяет связать в химическое тугоплавкое соединение кислород нестехиометрии и деления, тем самым предотвратить образование окислов корпуса (эмиттера) и ГОУ, в результате чего обеспечить незабивание капилляра ГОУ материалом корпуса и ГОУ. В результате повышается надежность работы твэла.
Формула изобретения
1. ТЕРМОЭМИССИОННЫЙ ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИЙ ЭЛЕМЕНТ, содержащий корпус с расположенным внутри топливным материалом из двуокиси урана, газоотводную трубку с капиллярным каналом, отличающийся тем, что внутри тепловыделяющего элемента размещен геттер из тугоплавкого материала, у которого сродство к кислороду выше, чем у материалов корпуса и газоотводной трубки, выполненный в виде тонкостенного экрана, расположенного между топливным материалом и газоотводной трубкой.
2. Элемент по п. 1, отличающийся тем, что масса M геттера выбрана из соотношения M

M
Uo2+x
K

X

m / m
Uo2+
+ 1,4

10
10
Q



K

m ,
где M
Uo2+x - масса топливного материала, кг;
m , m
Uo2 - массы, приходящиеся на одну молекулу (атом) геттера и двуокиси урана соответственно, кг;
X - кислородный коэффициент;
K - отношение количества атомов материала геттера к атомам кислорода в окисле, образующемся в результате химического соединения;
Q - тепловая мощность твэла, Вт;

- время работы, с.
3. Элемент по пп.1 и 2, отличающийся тем, что в качестве геттера выбраны тантал, ниобий или их сплавы.
4. Элемент по пп.1 - 3, отличающийся тем, что тонкостенный экран выполнен в виде оболочки, отделяющий полость капиллярного канала от топливного материала, с геттером нанесенным в виде тонкого слоя на ее внутреннюю и (или) внешнюю поверхность.
5. Элемент по п.4, отличающийся тем, что оболочка выполнена из вольфрама или его сплавов.
6. Элемент по пп.1 - 5, отличающийся тем, что тонкостенный экран выполнен перфорированным.
РИСУНКИ
Рисунок 1