Катализатор для восстановления оксидов азота аммиаком

 

Изобретение относится к каталитической химии, в частности к катализатору для восстановления оксидов азота аммиаком. Цель изобретения - повышение активности катализатора. С целью повышения активности катализатор содержит следующее соотношение компонентов, мас.%: металлокомплекс азотистых соединений (железный комплекс нейтральных азотистых соединений нефти или кобальтовый комплекс азотистых оснований нефти) 0,5-10,0; оксид алюминия 90,0-99,5. 2 табл.

СОЮЗ СОВЕТСКИХ

СОЦИАЛИСТИЧЕСКИХ

РЕСПУБЛИК

ГОСУДАРСТВЕННЫЙ КОМИТЕТ

ПО ИЗОС.РЕТЕНИЯМ И ОТКРЫТИЯМ

ПРИ ГКНТ СССР

ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ

К АВТОРСКОМУ СВИДЕТЕЛЬСТВУ (21) 4496323/04; 4496325/04 (22) 21.10.88 (46) 30.06.91. Бюл, М 24 (71) Институт химии нефти СО АН СССР и

Томский политехнический институт им.С.М.Кирова (72) Л.А.Цой, Т.А.Сагаченко, А.В,Величко, В.Л.Ивасенко и Н.Н.Герасимова (53) 66.097.3 (088.8) (56) Авторское свидетельство СССР и 1315012, кл, В 01 J 23/74, 1986.

Воронова О.С, и др. Дифференцированное выделение азотистых соединений из нефти и продуктов ее деасфальтенизации.—

Нефтехимия, 27, М 4, 1987, с.447, Изобретение относится к производству катализаторов и может быть использовано для защиты атмосферы от загрязнения окислами азота.

Цель изобретения — повышение активности катализатора за счет содержания в качестве металлокомплекса азотистых соединений железного или кобальтового комплекса азотистых соединений нефти.

Пример 1, 1,5 г нейтральных азотистых соединений (НАС) нефти (Н 9,1%, N

0,6%, $2,6%, 0(p) 2,3%, С остальное) растворяют в 100 мл хлороформа. К раствору добавляют 0,05 г FeCIg в 50 мл ацетона. Смесь перемешивают в течение 15 мин. Раствор упаривают, комплекс отмывают ацетоном от избытка соли и гексаном от растворимых органических соединений, доводят до постоянного веса в вакууме. Получают Fe —комплекс НАС нефти(м.м 450, Н 7,2 %, N 0,8%, „„ Ы„„1659090 А1 (я)л В 01 J 23/74, В 01 0 53/36 (54) КАТАЛИЗАТОР ДЛЯ ВОССТАНОВЛЕНИЯ ОКСИДОВ АЗОТА АММИАКОМ (57) Изобретение относится к каталитической химии, в частности к катализатору для восстановления оксидов азота аммиаком.

Цель изобретения — повышение активности катализатора. С целью повышения активности катализатор содержит следующее соотношение компонентов, мас. : металлокомплекс азотистых соединений (железный комплекс нейтральных азотистых соединений нефти или кобальтовый комплекс азотистых оснований нефти)

0,5 — 10,0: оксид алюминия 90,0 — 99,5. 2 табл, S 1,8%, Fe 5,6%, CI 9,1%, 0(Р) 12,4%, С

63,1%).

99,6 г гранулированного оксида алюминия заливают раствором, содержащим 0,4 г полученного Fe — комплекса НАС нефти в О

100 мл хлороформа, перемешивают при комнатной температуре в течение 15 мин.

Хлороформ испаряют, пропитанный оксид алюминия сушат до постоянного веса. Состав катализатора, мас : FeCIg 0,06, НАС Q

0,34; А120з 99,6. О

Пример 2. 1. 8 г HAC (С 88.4%. H 9.181г, N 0,6%, S 2,6%, 0(Р> 2,3%) растворяют в 100 мл хлороформа, Далее по п.1.

99,5 гл гранулированного оксида алюминия заливают раствором, содержащим

0,5 г полученного Fe — комплекса НАС нефти в 100 мл хлороформа. Далее. по п.1. Состав катализатора, мас,%; РеС!з 0,07, НАС

0,43%, Alg03 99,5%.

1659090

П ри ме р3..1 5 НАС(С85,3%, Н 9,1%, N 0,6%, S 2,6%,0(p) 2,3 ) растворяют в 100 мл хлороформа. Далее по п,1, 94,0 r гранулированного оксида алюминия заливают раствором, содержащим 6 г полученного Fe — комплекса НАС нефти в

100 мл хлороформа, Далее по п,1. Состав катализатора, мас.%: FeCb 0,8, НАС 5,2, А!20з 94.

Пример 4. 1,5 r НАС (С 85,3, Н 9,1%, N 0,6%, S 2,6% 0(p) 2-3%) растворяют в 100

, мл хлороформа. Далее п. п.1.

90 г гранулированного оксида алюминия заливают раствором, содержащим 10 г полученного Fe-комплекса НАС нефти в 100 мл хлороформа, Далее по п.1. Состав катализатора, мас.%: FeCIg 1.3: НАС 8,7, АЬОз

90.

П риме р5.1,5r НАС(С85,3%, H9,1%, N 0,6%, S 2,6%, 0(р) 2,3%) растворяют в

100 мл хлороформа. Далее по п.1.

88 г гранулированного оксида алюминия заливают раствором, содержащим 12 r полученного Fe-комплекса HAC нефти в

" 100 мл хлороформа. Далее по п.1. Состав катализатора, мас.%: ЕеС!з 1,6; НАС 10,4, А!20з 88.

fl р и м е р ы 6-11. Катализаторы получены аналогично п.1. Полученные катализаторы и известный испытаны в процессах восстановления оксидов азота аммиаком при 20 и 200 С в проточном стеклянном реакторе диаметром 10 мм при атмосферном давлении и расходе газовой смеси

50 л/г, Содержание окислов в газовой смеси

1об.%, Результаты испытания представлены в табл.1.

Пример 15. 1,5 r азотистых оснований (A0) нефти (С 82,1 %, Н 9,6 %, N 0,9 %, $2,3, 0(p) 5,2%) растворяют в 100 мл хлороформа.

К раствору добавляют 0,54 г СОС(2 в 50 мл ацетона. Раствор упаривают. комплекс отмывают ацетоном из избытка соли и гексаном от растворимых органических соединений, доводят до постоянного веса в вакууме. Получают Со-комплекс АО нефти (м,м. 700, С 52,3%, Н 7,4%, N 0,7%, S 1,8%

Со 11,0%, С(13,2%, 0(p) 13,2%).

99,6 гранулированного оксида алюминия заливают раствором, содержащим 0,4 г полученного Со-комплекса АО нефти, 100 мл хлороформа, перемешивают при комнатной температуре в течение 15 мин, Хлороформ испаряют, пропитанный оксид алюминия сушат до постоя н ного веса. Состав катализатора, мас.%: СоС!2 0,1, AO 0,3, Ab0a 99,6.

П ример16.1,5rАО(С82,1, Н 96%, N 0,9, S 2,3, 0(p) 5,2 ) растворяют в 100 мл хлороформа. Далее по п.1, 99,5

90 r гранулированного оксида алюми20 ния заливают раствором, содержащим 10 г полученного Со-комплекса АО нефти в 100

40

99,5 г гранулированного оксида алюминия заливают раствором, содержащим 0,5 r полученного Со-комплекса AO нефти в 100 мл хлороформа. Далее по п,15, Состав катализатор4 мас,%: CoCI2 0,12; АО 0,38, Н20з

П ри ме р17.1,5 гАО(С82,1%„, H 9,6;, N 0,9 %, N2,3, O(p) 5,2 %) растворяют в

,00 мл хлороформа. Далее по п,1, 94 г гранулированного оксида алюминия заливают раствором, содержащим 6 г полученного Со-комплекса АО в 100 мл хлороформа. Далее по п,15, Состав полученного катализатора, мас,%: CoClz 1,45, АО 4,55, А!20з 94, Пример 18. 1,5 AQ(C 82.1%, Н 9,6%, N 0,9%, S 2,3% О(р) 5,2%) растворяют в 100 мл хлороформа. Далее па п.1 мл хлороформа. Далее по п.15. Состав катализатора, мас.%: CoClz 2,4, А0 7,6, А!20з 90, Пример 19. 1,5 г АО (С 82,1%, Н 9,6%, N 0,9, $2,3%, О(р) 5,2%) растворяют в

100 мя хлороформа, Далее по п.1.

88 г гранулированного оксида алюминия заливают раствором, содержащим 12 r полученного Со-комплекса АО нефти в 100 мл хлороформа. Далее по п.15. Состав катализатора, мас. : CoCIz 2,9, АО 9,1, А!20з 88, Пример ы 20 — 25, Катализаторы получены аналогично п,15. Полученные катализаторы и известный испытаны в процессах восстановления оксидов азота аммиаком при 20 и 200 С в проточном стеклянном реакторе диаметром 10 мм при атмосферном давлении и расходе газовой смеси

50 л/г, содержание окислов в газовой смеси

1об. . Результаты испытаний представлены в табл.2.

В соответствии с данными таблицы, отражающими влияние условий на каталитическую активность предлагаемого катализатора и катализатора-прототипа в процессе очистки газов от оксидов азота, предлагаемый катализатор характериэуется более высокой температурой максимальной скорости разложения, что позволяет использовать его в процессах очистки отходящих газов с температурой, превышающей

250 С.

Кроме того, предлагаемый катализатор обладает более высокой каталитической активностью, что подтверждается результатами испытаний, согласно которым одинаковая с прототипом степень очистки на предлагаемом катализаторе достигается при значительно меньших его обьемах и более высоких объемных скоростях, 6

1659090 миния 900 — 995; отличающийся тем, что, с целью повышения активности катализатора, он в качестве металлокомплекса азотистых соединений содержит железный комплекс нейтральных азотистых соединений нефти или кобальтовый комплекс азотистых оснований нефти.

Формула изобретения

Катализатор для восстановления оксидов азота аммиаком, содержащий оксид алюминия и.металлокомплекс азотистых со- 5 единений при следующем соотношении компонентов, мас. $: металлокомплекс азотистых соединений 0,5 — 10,0, оксид алюТаблица 1

Температура, С

Катализатор

Объем катализато" ра, л

Содержание иеталлокомплекса, мас.3

Объемная скорость, ч тепень чистки

Процесса Иаксималь ной скорости раз ложения

О., 004 20

То же То же

То же

II

II

То же

То же

То же

II

Il.

0,05

6000

12 0.5

13 10.,0

14 0,5

Тб же

200

80 . 6000

81 . То же

99,8

240

0,05

То же

Прототип

Предлагаемый . 1

3

5

7

9

0,4

0 5

6,0

10,0

12,0

0,4

0,5

6,0

10 0

12,0

0,5

510 80

510 90

510, 90

5!О 96

510 96

510 96

510 98

510 98

5!О 99

510 99

510 95

II

II

II

ll

То же

ll

1659090

Та блица 2

Пример

Содержание мета ллокомпле кса, мас. ь

Степень

Объемная скорость ч

Температу" ра, С

Объем каКатализатор очистки, тализатора, л

Предлагае мый

| !

0,004

То же

То же

ll

Il

Il

То же

II

1!

tl

lt

6000

0 05

Прототип

ЬООО

То же

То же

200

0,05

То же

0 5

10,0

0 5

Составитель В,Теплякова

Редактор И.Касарда Техред M.Ìîðãåíòàë Корректор M.Ïîæo

Заказ 1801 Тираж 352 Подписное

ВНИИПИ Государственного комитета по изобретениям и открытиям при ГКНТ СССР

113035, Москва, Ж-35, Раушская наб„4/5

Производственно-издательский комбинат "Патент", r. Ужгород, ул.Гагарина, 101

16

17

18

19

21

22

23

24

26

27

0,4

0 5

6,0

10,0

12,0

0,4

0 5

6,0

10,0

12,0

0 5

То же

ll

t н н

II

It

ll

1!.

96

96

96

98

98

99 9

99,9

95,0

81

99 9