Устройство для хранения высококонцентрированной тритированной воды

Использование: относится к средствам для хранения и транспортирования высококонцентрированной тритированной воды (HTO, ДТО, T₂O) и может найти применение в ядерной и термоядерной энергетики и промышленности. Задача: обеспечение радиационной безопасности при повышенных давлениях газовой смеси, образующихся в результате хранения HTO, ДТО, T₂O, адсорбированной на твердых адсорбентах, что сопровождается радиационным разложением тритированной воды и выделением гелия-3 (³ Н_е), образующимся в результате радиоактивного распада трития (T). Сущность полезной модели: устройство для хранения изотопов водорода содержит герметичный контейнер, внутри которого установлен сосуд для хранения тритированной воды. Сосуд представляет собой адсорбер, заполненный синтетическим цеолитом или силикагелем, и снабжен ловушкой для сброса давления с установленным в нем клапаном, часть ловушки заполнена катализатором, на верхней части контейнера с внутренней стороны закреплен сорбционный элемент из оксида палладия на носителе, а внутренний объем адсорбера и контейнера заполнен смесью аргона и водорода или дейтерия. Катализатор представляет собой палладий или платину на носителе из оксида алюминия. 1 н.п. ф-лы, 1 ил.

Полезная модель относится к средствам для хранения и транспортировки высококонцентрированной тритированной воды (HTO, ДТО, T₂O) и может найти применение в ядерной и термоядерной энергетики и промышленности.

Известен сосуд для хранения изотопов водорода (п. РФ 2136064, G21F 9/02, опубл. 27.08.1999), выполненный из двух коаксиальных цилиндрических оболочек, на обеих сопрягаемых поверхностях которых расположены слои водородонепроницаемого покрытия. В зоне сопряжения оболочек образована полость, вентилируемая прокачиваемым инертным газом и разделенная выступами на каналы незамкнутого контура.

Основной недостаток сосуда для хранения изотопов водорода - невозможность сброса возможного внутреннего давления при регламентных работах или при контроле процессов, происходящих при длительном хранении. Постепенный сброс давления необходим, т.к. при резком сбросе давления возможен выброс радиоактивных частиц, что ведет к загрязнению окружающего пространства.

Известен контейнер упаковочного комплекта для хранения и транспортировки диоксида плутония (п. РФ 2251166, G21F 5/005, опубл. 27.04.2005), состоящий из корпуса контейнера с герметичной относительно него внешней крышкой контейнера и размещенного внутри него, снабженного крышкой загрузочного стакана нормированного объема, причем в корпусе контейнера выполнено цилиндрическое отверстие, в которое герметично относительно его поверхности и с возможностью осевого перемещения установлена внутренняя крышка контейнера, снабженная устройствами для фильтрации газа, а внешняя крышка корпуса контейнера снабжена запорным клапаном с установленным внутри него между внутренней полостью контейнера и седлом клапана устройством для фильтрации газа.

Недостатком изобретения является невозможность хранения в нем высококонцентрированной тритированной воды с сохранением радиационной безопасности устройства.

Задачей полезной модели является обеспечение радиационной безопасности при повышенных давлениях газовой смеси, образующихся в результате хранения HTO, ДТО, T₂O, адсорбированной на твердых адсорбентах, что сопровождается радиационным разложением тритированной воды и выделением гелия-3 (³H_e), образующимся в результате радиоактивного распада трития (T).

Технический результат, достигаемый при использовании настоящей полезной модели:

- эффективное понижение давления газовой смеси, образующейся при радиационном разложении HTO, ДТО, T₂O и радиоактивном распаде T;

- сохранение характеристик безопасности при длительном хранении устройства;

- компактность и простота устройства;

- исключение повышенной коррозии материалов (нержавеющая сталь, алюминий) адсорбера.

Для достижения указанного технического результата разработано устройство для хранения высококонцентрированной тритированной воды, содержащее герметичный контейнер, внутри которого установлен сосуд (адсорбер) для хранения ДТО (HTO, T ₂O). Адсорбер, заполненный синтетическим цеолитом или силикагелем, снабжен ловушкой для сброса давления с установленным в нем клапаном, часть ловушки заполнена катализатором (палладий или платина на носителе из оксида алюминия), на верхней части контейнера с внутренней стороны закреплен сорбционный элемент из оксида палладия на носителе, а внутренний объем адсорбера и контейнера заполнен смесью аргона и водорода или дейтерия с объемным содержанием не более 4%.

Для очистки газов от T в ядерной промышленности широко используются методы, основанные на каталитическом превращении T в третированную воду (ДТО, HTO) с последующей адсорбцией образовавшейся воды синтетическим цеолитом, силикагелем, активированным углем или другими твердыми адсорбентами.

После отработки адсорбента (насыщения поглощенной ДТО) адсорбер отсоединяется и заменяется на новый. Отработанный адсорбер с ДТО длительное время хранится до захоронения или переработки с целью извлечения T и его повторного использования.

В процессе хранения ДТО на адсорбенте происходит радиационное разложение ДТО с выделением ДТ и O₂ в газовую фазу адсорбера, а также распада T с периодом полураспада 12,3 года, что приводит к выделению ³H_e.

Эти процессы приводят к повышению давления в адсорбере, поэтому при вскрытии адсорбера для подготовки к извлечению ДТО и последующей переработки наполненные в адсорбере газы вместе с T и ДТО выделяются в воздух рабочего помещения и вентиляционный выброс. Это представляет радиационную опасность для персонала и населения.

Экспериментально исследовали поведение ДТО при длительном хранении. Для этой цели синтезировали ДТО с содержанием T более 50%. ДТО хранили в ампулах из нержавеющей стали и алюминия в течение 245 суток. Периодически измеряли давление в ампулах и анализировали на масс-спектрометре газовую фазу для определения продуктов радиолиза. Анализ экспериментальных данных показал, что в первые несколько суток хранения ДТО увеличения давления в ампулах определяется скоростью образования продуктов радиолиза. Затем устанавливается равновесие за счет радиолизного окисления выделившегося в процессе радиолиза ДТО трития. Дальнейшее увеличение давления в ампулах обусловлено образованием ³ H_e и появлением избытка O₂ за счет распада T.

В экспериментах обнаружено, что при хранении ДТО в металлических ампулах на их стенках образуются глубокие коррозионные раковины при контакте с продуктами радиолиза ДТО. Оценки показали, что скорость коррозии стали 12×18H10T при наличии ДТО составляет 0,35-0,42 г/м²·сут., что примерно в 10² раз превышает скорость коррозии в присутствии H₂O. Для алюминия скорость коррозии составляет 0,13 г/м²·сут. и тоже более чем в 10 раз выше скорости в парах H₂O.

Скорость разложения ДТО составляет 0,693 молек./сут. (0,7% в сутки), поэтому при хранении на адсорбентах скорость выделения T будет соответствовать скорости разложения 0,7% в сутки или 3,6·10^-1 Ku/час·г для ДТО с 50% содержанием T.

В процессе длительного хранения высококонцентрированного НТО на цеолите происходит радиолиз ДТО (НТО) ~ 8% в год и выделение ³He, а также O ₂ за счет распада T:

4ДТО4³He+2D₂O+O₂

Разложение ДТО приводит к повышению давления в адсорбере и появлению T в газовой фазе адсорбера, а также к повышенной коррозии материала адсорбера. Удалить T из газовой фазы и понизить давление продуктов радиолиза можно путем введения в объем адсорбера катализатора (Pt или Pd на носителе Al ₂O₃). Экспериментально установлено, что в системе адсорбент - ДТО в присутствии Pt катализатора T в газовой фазе отсутствует. Что касается избытка O₂, то его давление можно понизить заполнением внутренней полости адсорбера (перед хранением) стабильными изотопами водорода (H₂, D ₂), которые будут оксидироваться на катализаторе по мере появления избытка O₂.

Таким образом, связывание продуктов радиолиза снижает скорость коррозии внутренних поверхностей адсорбера.

На фиг. изображено устройство для хранения изотопов водорода, где 1 - адсорбер с ДТО на цеолите (силикагель), заполненный Ar в смеси с H₂ (D₂ );

2 - ловушка с палладиевым или платиновым катализатором;

3 - клапан сброса ³He;

4 - герметичный контейнер, заполненный Ar в смеси с H₂ (D₂);

5 - сорбционный элемент с P _dO на Al₂O₃.

Устройство работает следующим образом.

Гелий-3 выделяется из адсорбера 1 через клапан сброса 3 в ловушке 2, срабатывающий при давлении свыше 1 атм., и поступает в объем контейнера 4. Сорбционный элемент 5 с PdO в контейнере 4 служит для поглощения T в случае его повышенного поступления в контейнер 4 вместе с ³He в случае выхода из строя клапана сброса 3 (аварийный случай).

Устройство для хранения высококонцентрированной тритированной воды, содержащее герметичный контейнер, внутри которого установлен сосуд для хранения тритированной воды, отличающееся тем, что сосуд представляет собой адсорбер, заполненный синтетическим цеолитом или силикагелем, и снабжен ловушкой для сброса давления с установленным в нем клапаном, часть ловушки заполнена палладиевым или платиновым катализатором на носителе из оксида алюминия, на верхней части контейнера с внутренней стороны закреплен сорбционный элемент из оксида палладия на носителе, а внутренний объем адсорбера и контейнера заполнен смесью аргона и водорода или дейтерия.