Способ получения гексафторида низкообогащенного урана из оружейного высокообогащенного урана

 

Изобретение относится к ядерному топливу и может быть использовано для получения гексафторида низкообогащенного урана (НОУ) из оружейного высокообогащенного урана (ВОУ). Результат изобретения: возможность получения качественного гексафторида НОУ с повышенным содержанием минорных изотопов, в частности U₂₃₄. Металлический высокообогащенный уран окисляют, фторируют оксиды. Смешивают гексафторид высокообогащенного урана с разбавителем. Десублимируют гексафторид низкообогащенного урана в контейнеры. Содержание минорных изотопов в высокообогащенном уране уменьшают в каскаде газовых центрифуг одновременно с очисткой высокообогащенного урана от химических примесей. Режим работы каскада газовых центрифуг устанавливают из условия ограничения содержания в высокообогащенном уране минорных изотопов их предельными значениями, определенными соотношением где m - массовое число минорного изотопа урана; А_m - предельное содержание в высокообогащенном уране минорного изотопа урана, %; В_m - содержание минорного изотопа в разбавителе, %; C_m - требуемое содержание минорного изотопа в гексафториде низкообогащенного урана, %; А₂₃₅, B₂₃₅, С₂₃₅ - содержание изотопа U-235 в высокообогащенном уране, разбавителе и низкообогащенном уране соответственно, %. 1 ил., 3 табл.

Изобретение относится к ядерному топливному циклу и может быть использовано при производстве топлива ядерных реакторов путем переработки высокообогащенного урана (ВОУ), извлекаемого при демонтаже ядерного оружия и имеющего повышенное содержание минорных изотопов урана.

Гексафторид низкообогащенного урана (НОУ), из которого фабрикуется топливо для ядерных реакторов АЭС, обычно получают из природного урана, обогащая его изотопом U₂₃₅ до 2-5% в газодиффузионных или центрифужных разделительных каскадах [1]. В последние годы в связи с разоружением для получения ядерного топлива используется также ВОУ, извлекаемый при демонтаже ядерного оружия. Независимо от способа получения, технические характеристики гексафторида НОУ должны соответствовать требованиям стандартной спецификации ASTM С 996-96 [2].

Известен способ переработки ВОУ [3], который включает окисление металлического ВОУ, разбавление оксида ВОУ путем смешения с оксидом природного урана, фторирование смеси оксидов, очистку полученного гексафторида урана от примесей двухстадийной дистилляцией, смещение очищенного гексафторида обогащенного урана с гексафторидом природного урана для получения НОУ с обогащением 5% по U₂₃₅ и окончательную доводку до требуемого содержания U₂₃₅ в гексафториде НОУ.

По совокупности существенных признаков наиболее близким аналогом предлагаемого изобретения является способ переработки оружейного ВОУ и его сплавов в топливный материал для атомных реакторов [4], включающий окисление ВОУ, фторирование оксидов ВОУ, очистку гексафторида ВОУ от химических примесей на каскаде газовых центрифуг, смешение газовых потоков гексафторида ВОУ и гексафторида урана с содержанием U₂₃₅ ниже, чем в получаемом НОУ, десублимацию полученного гексафторида НОУ в контейнеры.

Прототип и другие известные способы переработки ВОУ не позволяют обеспечить соответствие получаемого гексафторида НОУ требованиям ASTM С 996-96 по содержанию минорных изотопов урана (U₂₃₂, U₂₃₄, U₂₃₆), если их содержание в исходном ВОУ имеет повышенный уровень. В ряде случаев качество гексафторида НОУ невозможно обеспечить даже при использовании специального разбавителя, который нарабатывается из обедненного урана и имеет пониженное содержание минорных изотопов [5]. Кроме того, для наработки такого разбавителя требуются затраты работы разделения в несколько раз большие, чем при получении разбавителя из природного урана.

Техническим результатом изобретения является возможность получения качественного гексафторида НОУ из ВОУ с повышенным содержанием минорных изотопов, в частности U₂₃₄. Это достигается тем, что в известном способе переработки оружейного ВОУ, включающем окисление ВОУ, фторирование его оксидов, очистку гексафторида урана от примесей, смешение с разбавителем и десублимацию гексафторида НОУ в контейнеры, дополнительно вводится операция разделения минорных изотопов урана с уменьшением их содержания в гексафториде ВОУ, которая выполняется одновременно с очисткой гексафторида ВОУ от химических примесей в каскаде газовых центрифуг. Параметры каскада газовых центрифуг, необходимые для уменьшения содержания в ВОУ минорных изотопов, для выбранного вида разбавителя определяют по известным методикам расчетов процесса разделения многокомпонентных изотопных смесей.

Предельное содержание в ВОУ минорных изотопов определяют по формуле где m - массовое число минорного изотопа урана; A_m - предельное содержание в ВОУ минорного изотопа урана, %; В_m - содержание минорного изотопа в разбавителе, %; C_m - требуемое содержание минорного изотопа в гексафториде НОУ, %; А₂₃₅, В₂₃₅, С₂₃₅ - содержание U₂₃₅ в ВОУ, разбавителе и НОУ соответственно, %.

В таблице 1 приведены предельные содержания в ВОУ минорных изотопов (m= 232; 234; 236), обеспечивающие качество НОУ по ASTM С 996-96 при смешении с некоторыми видами разбавителей. При расчете таблицы принято: А₂₃₅=90%; С₂₃₅= 5%; C₂₃₂=110⁸%; С₂₃₄=0,05%; С₂₃₆=0,25%. В качестве разбавителя может использоваться природный уран (поз.6), обедненный уран, образующийся при переработке природного урана (поз.2, 3, 4), коммерческий натуральный уран (поз. 5) или слабообогащенный уран (поз.7, 8, 9, 10). Как предельные случаи, в таблице приведены два гипотетических разбавителя (поз.1, 11), не содержащих минорных изотопов. Слабообогащенный уран (поз.7) может быть получен из природного урана (поз.6). Более высокие уровни содержания U₂₃₄ допустимы в ВОУ при использовании разбавителей, полученных из обедненного урана (поз.2, 3, 4). Однако для их наработки требуются затраты работы разделения в несколько раз выше, чем при получении разбавителя из природного урана. После выбора разбавителя по таблице (или, в общем случае, по формуле) находят значения допустимых содержаний минорных изотопов в ВОУ, используя их для определения параметров каскада газовых центрифуг, на котором проводят уменьшение фактического содержания минорных изотопов в исходном гексафториде ВОУ.

Таким образом, дополнительная операция по уменьшению содержания в ВОУ минорных изотопов, которая проводится одновременно с очисткой гексафторида ВОУ от фторидов молибдена, вольфрама, рения и других химических примесей, является существенным признаком предлагаемого способа и обеспечивает получение технического результата.

На прилагаемом чертеже приведена схема операций получения гексафторида НОУ из оружейного ВОУ с повышенным содержанием минорных изотопов.

Возможность осуществления изобретения подтверждается ниже приведенными примерами.

Пример 1. Получение гексафторида НОУ с обогащением 5% из 90%-ного ВОУ, содержащего 1,06% U₂₃₄, используя в качестве разбавителя слабообогащенный гексафторид урана с обогащением 1,5%, изготовленный из природного урана.

Из таблицы 1 для данного вида разбавителя (поз.7) находим, что допустимое содержание U₂₃₄ в ВОУ не должно превышать 0,95%. Для снижения до этого уровня содержания U₂₃₄ используют каскад газовых центрифуг, через который пропускают исходный гексафторид ВОУ.

Устанавливают режим работы каскада, характеризующийся следующими параметрами (см. табл. 2).

Гексафторид ВОУ из потока тяжелой фракции каскада, содержащий 0,93% U₂₃₄, направляют на смешение с разбавителем, а поток легкой фракции десублимируют в контейнеры и направляют на хранение и последующее использование для получения товарных продуктов, удовлетворяющих требованиям ТУ 95466-83 для гексафторида НОУ марки "PC".

Пример 2. Получение гексафторида НОУ с обогащением 4,95% из 90%-ного ВОУ, содержащего 1,08% U₂₃₄, используя в качестве разбавителя слабообогащенный уран с обогащением по U₂₃₅ - 1,5% и содержанием U₂₃₄ - 0,009%. (Такой разбавитель может быть получен из обедненного гексафторида урана (поз.9 в табл. 1).

По формуле для данного вида разбавителя (В₂₃₅=1,5%; В₂₃₄=0,009%), определено предельное содержание U₂₃₄ в ВОУ (А₂₃₄), при котором содержание U₂₃₄ в гексафториде НОУ удовлетворяет спецификации ASTM С 996-96 (C₂₃₅=4,95%; С₂₃₄=0,0495%):

Устанавливают следующий режим работы очистительного каскада (см. табл. 3).

Поток тяжелой фракции очистительного каскада смешивают с разбавителем, получая гексафторид НОУ, удовлетворяющего ASTM, а поток легкой фракции десублимируют в контейнеры и направляют на хранение и использование для подмешивания при получении товарных продуктов, удовлетворяющих требованиям ТУ 95 466-83 для гексафторида НОУ марки "PC".

Источники информации
1. Экономика ядерного топливного цикла, ОЭСР/АЯЭ
2. Стандартные технические условия на гексафторид урана с обогащением менее 5% по изотопу U-235, ASTM С 996-96.

3. Норман Э. Брэндон. Смешение и обогащение урана / Аналитический обзор Международная конференция по обогащению. Вашингтон, июнь 1993.

4. Патент РФ 2057377. Способ переработки оружейного высокообогащенного урана и его сплавов в топливный материал для атомных реакторов / В.Ф.Корнилов, А.П.Кнутарев, Г.С.Соловьев и др. (Заявлено 23.08.93).

5. Е.И.Микерин, В.Ф.Корнилов, А.В.Сапрыгин, Г.С.Соловьев Российская промышленная переработка ВОУ из ядерного оружия в энергетический НОУ, соответствующий требованиям спецификации ASTM С 996-90 / Доклад на симпозиуме ASTM. Балтимор 31.07.96.

Формула изобретения

1. Способ получения гексафторида низкообогащенного урана из оружейного высокообогащенного урана, включающий окисление металлического высокообогащенного урана, фторирование оксидов высокообогащенного урана, смешение гексафторида высокообогащенного урана с разбавителем и десублимацию гексафторида низкообогащенного урана в контейнеры, отличающийся тем, что содержание минорных изотопов в высокообогащенном уране уменьшают в каскаде газовых центрифуг одновременно с очисткой высокообогащенного урана от химических примесей, причем режим работы каскада газовых центрифуг устанавливают из условия ограничения содержания в высокообогащенном уране минорных изотопов их предельными значениями, определенными соотношением

где m - массовое число минорного изотопа урана;

A_m - предельное содержание в высокообогащенном уране минорного изотопа урана, %;

В_m - содержание минорного изотопа в разбавителе, %;

C_m - требуемое содержание минорного изотопа в гексафториде низкообогащенного урана, %;

А₂₃₅, В₂₃₅, С₂₃₅ - содержание изотопа U-235 в высокообогащенном уране, разбавителе и низкообогащенном уране соответственно, %.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3, Рисунок 4