Способ переработки гексафторида урана на металлический уран и безводный фторид водорода и устройство для его осуществления

 

Изобретение относится к технологии и аппаратурному оформлению процесса переработки гексафторида урана с различным содержанием нуклида U-245 на металлический уран и безводный фторид водорода. Применение изобретения наиболее предпочтительно для переработки гексафторида урана с отвальным содержанием нуклида U-235. Способ состоит из четырех последовательно-параллельных стадий. На первой стадии гексафторид урана восстанавливают водородом до урана и низших фторидов урана в плазменном или газопламенном аппарате и направляют высокотемпературный уран-фторводородный поток на поверхность загрузки тетрафторида урана, находящегося в металлодиэлектрическом реакторе, помещенном в индуктор высокочастотного генератора и прозрачном для электромагнитного поля. При этом начинают вторую стадию, на которой уран полностью восстанавливают до элементного состояния и он оседает в нижнюю часть металлодиэлектрического реактора. Третья стадия - вывод урана через S-образный трубопровод, один конец которого вмонтирован в дно металлодиэлектрического реактора, а другой конец находится над охлаждаемой изложницей для разлива жидкого урана. Четвертая стадия - отвод газообразного безводного фторида водорода через фильтрационный модуль, снабженный эжекционной отдувкой для регенерации фильтрующих элементов. На этой стадии из технологического аппарата выводят второй товарный продукт - безводный фторид водорода. Устройство для осуществления вышеописанного способа содержит газофазный реактор, сопряженный с генератором высоких температур, металлодиэлектрический реактор, питаемый от высокочастотного генератора, системы вывода жидкого урана и безводного фторида водорода с экологической очисткой газового выхлопа. 2 с. и 15 з.п. ф-лы, 2 ил.

Изобретение относится к технологии и аппаратурному оформлению процесса переработки гексафторида урана с различным содержанием нуклида U-235 на металлический уран и безводный фторид водорода. Применение изобретения наиболее предпочтительно для переработки гексафторида урана с природным или отвальным содержанием нуклида U-235.

Область применения этого изобретения очень широка, но особенную актуальность в настоящее время имеет проблема переработки отвального гексафторида урана, полученного в процессах разделения изотопов урана в центрифугах или по лазерной технологии. При 90%-обогащении урана по нуклиду U-235 из каждой тонны UF₆, поступившей в разделительный процесс, 0,9 т UF₆ поступает на отвальное поле. Процесс накопления отвального урана продолжается в странах, обладающих разделительной технологией, с 1950 г.

Сегодняшняя актуальность проблемы отвального гексафторида урана определяется экологическими и экономическими проблемами. Экологические проблемы возникли из потенциальной и фактической опасности хранения громадных масс летучего радиоактивного фтористого продукта в стальных баллонах под открытым небом. Экономические проблемы определяются тем, что фактически "омертвлены" громадные запасы фтора - продукта, который становился дефицитным еще до распада СССР, но после его распада большинство рудников, где добывали флюорит, остались в странах т.н. Ближнего зарубежья со всеми последствиями. В каждой тонне отвального UF₆ содержится 0,324 т фтора; стоимость этого фтора при сложившейся еще в СССР системе цен фактически определяется капитальными и эксплуатационными затратами на его извлечение из UF₆. Уран тоже представляет немалую ценность как компонент некоторых топливных композиций в атомном реакторостроении, как компонент прецизионных сплавов и как легирующая добавка к некоторым сплавам общего назначения. Кроме того, заслуживают упоминания и большие эксплуатационные затраты на содержание и расширение отвальных полей, включая и цену омертвленных земельных участков, и стоимость их будущей рекультивации.

Известен способ переработки гексафторида урана на металлический уран, который состоит из двух операций, проводимых раздельно в двух разных аппаратах. Первая операция - восстановление урана из гексафторида урана водородом осуществляется в газопламенном аппарате с холодными и горячими стенками. Тепло, необходимое для осуществления процесса, генерирует непосредственно в зоне реагирования за счет газопламенной реакции. Процесс генерирования тепла описывается уравнением экзотермической реакции 1/2H₂ + 1/2F₂------> HF, dH = -271,8 кДж. (1) Восстановление урана до UF₄ описывается уравнением UF₆ + H₂------> UF₄ + 2HF, dH = -288 кДж. (2) Вторая операция - кальцийтермическое восстановление урана из тетрафторида урана, описываемое уравнением UF₄ + 2Ca-----> U + 2CaF₂, dH = -577,7 кДж. (3) Процесс металлотермической плавки осуществляют в шахте или в тигле, футерованном фторидом кальция.

При осуществлении этого процесса 1/3 фтора, затраченного на получение гексафторида урана, утилизируется в виде безводного фторида водорода; 2/3 фтора переходят в сравнительно малоценный шлак - фторид кальция, содержащий некоторое количество урана.

Обе операции, особенно металлургический передел, отличаются трудоемкостью, затратами ручного труда, потерями урана и фтора.

Наиболее близкими к предлагаемому изобретению являются способ и устройство для прямого получения элементного урана из гексафторида урана. Способ заключается в следующем. Гексафторид урана в смеси с аргоном инжектируют в поток аргон-гелий-водородной плазмы, генерированной в электродуговом плазмотроне, под углом 90^o к последнему. Молярное соотношение водород/фтор = 3: 1. Условия смешения подбирают таким образом, чтобы молекулы гексафторида урана и водорода были полностью диссоциированы и частично ионизированы. Гомогенная газовая смесь U-F-Ar-He-H проходит через сопло Лаваля, в расширяющейся части которого достигается скорость охлаждения смеси 10⁸ - 10⁹ К/с. Давление на выходе из камеры плазмотрона и на входе в сопло Лаваля составляет 3 атмосферы, давление на выходе из сопла 85 торр, температура в сопле 5000 К, число Маха при движении потока в сверхзвуковой части сопла достигает 2,5.

При охлаждении смеси U-F-Ar-He-H в расширяющейся зоне сопла Лаваля происходит конденсация части элементного урана и возникает двухфазный поток, содержащий тонкодисперсный порошок урана, молекулы фторида водорода, фтора, фторидов урана, атомы аргона и гелия. Поток разбавляют на выходе из сопла водородом, чтобы понизить вероятность рекомбинации молекул фторидов урана. Температура в приемнике продуктов непосредственно за соплом составляет 600 K.

Конденсированный порошок, содержащий уран и фториды урана, выделяли из двухфазного потока в каскаде циклонов. Выход элементного урана составляет 30% от теоретического. По нашему мнению, основной механизм выделения элементного урана в этом процессе сводится к первичному восстановлению гексафторида урана UF₆ до трифторида урана UF₃ и последующему диспропорционированию этого фторида по уравнению UF₃-> 3/4 UF₄ + 1/4 U.

Устройство для осуществления известного способа (фиг. 1) включает электродуговой плазмотрон 1, состоящий из торцевого катода 2 и анода 3. Выходной конец анода выполнен в виде сопла Лаваля 5. В стенку анода введен инжектор 4 для подачи в плазму гексафторида урана, на выходе из сопла Лаваля просверлен канал 6 для подачи водорода. За соплом Лаваля устанавливают циклон и фильтр для разделения дисперсной и газовой фаз и вакуумный насос (фиг. 1).

Известный способ и его аппаратурное оформление имеют недостатки, препятствующие его промышленной реализации: - выход элементарного урана сравнительно невысок - менее 30% от теоретического; это значит, что необходимо извлекать уран из общей массы полученного продукта и создавать еще одну технологическую линию для восстановления оставшихся 70% урана из нелетучих фторидов урана, содержащихся в этой массе; - уран в смеси с другими продуктами восстановления получают в виде пирофорного порошка, склонного к окислению на воздухе и даже к самовозгоранию, что представляет большую потенциальную опасность при создании такого крупномасштабного производства, как переработка отвального гексафторида урана;
- в процессах такого типа, особенно при использовании закалки в сверхзвуковых соплах, образуются микронные и субмикронные порошки, которые практически не улавливаются циклонами.

Задачей, на решение которой направлено настоящее изобретение, является комплексная переработка гексафторида урана, заканчивающаяся получением урана в компактном виде, полной утилизацией безводного фторида водорода, повышением безопасности процесса. Для решения поставленной задачи по переработке гексафторида урана в металлический уран и безводный фторид водорода предлагается способ, основанный на водородном восстановлении гексафторида урана при высоких температурах, осуществляемый в одном технологическом аппарате и состоящий из четырех последовательно-параллельных стадий.

Первая стадия заключается в восстановлении урана из гексафторида урана до элементарного урана или до низших фторидов урана. Эта промежуточная цель достигается возбуждением электрического разряда в потоке смеси газообразного гексафторида урана с водородом; при этом смесь гексафторида урана с водородом превращается в уран-фторводородную плазму, содержащую смесь атомов урана, водорода и фтора, молекулы фторидов урана (UF₄, UF₃, UF₂, UF), фтора, водорода, положительно и отрицательно заряженные ионы и электроны. Если при этой операции температура плазмы составляет при атмосферном или близком к нему давлении 6000 K, основная часть урана содержится в виде атомов U, т.е. в газовой фазе имеет место полное восстановление урана. По выходе (U-F-H)-плазмы из зоны электрического разряда происходит интенсивная рекомбинация молекул фторидов урана, сопровождаемая мощным световым излучением и конденсацией нелетучих при обычных условиях фрагментов молекул гексафторида урана: тетрафторида и трифторида урана, а также элементного урана. Рекомбинация может приводить к образованию летучих фторидов: пентафторида и даже гексафторида урана. Закалка понижает глубину и скорость рекомбинации, но радикально не меняет ситуацию.

Наиболее предпочтительно получать плазму в потоке смеси гексафторида урана и водорода с помощью безэлектродного электрического разряда (высокочастотного индукционного, высокочастотного емкостного, микроволнового). Если нет ограничений по чистоте полученного урана, для этой же цели можно использовать электродуговой разряд, применяя электродуговые плазмотроны с катодами из лантанированного или торированного вольфрама и аноды из легированной меди с электромагнитной круткой анодного пятна.

Для осуществления этой стадии можно использовать и газовое фтор-водородное пламя, получаемое по реакции (1), но в этом случае потенциал первой стадии более низкий и основная нагрузка по восстановлению элементного урана переносится на вторую стадию.

На второй стадии продукты восстановления гексафторида урана переводят в конденсированную фазу, в которой на несколько порядков величины замедляются рекомбинационные процессы, а процесс восстановления урана продолжается до получения жидкого урана. Эту операцию осуществляют следующим образом. Уран-фторводородную плазму, полученную на первой стадии, направляют на ванну расплава тетрафторида урана, вторую получают следующим образом. Загрузку тетрафторида урана помещают в охлаждаемую цилиндрическую оболочку, прозрачную для радиочастотного электромагнитного поля, устойчивую к коррозионному действию расплава фторидов урана. Указанную оболочку вставляют в индуктор высокочастотного генератора соосно с разрядной камерой, в которой получают (U-F-H)-плазму. Поток плазмы взаимодействует с поверхностью загрузки тетрафторида урана и плавит верхний слой последней. На индуктор подают высокочастотное напряжение; зона расплава тетрафторида урана взаимодействует с высокочастотным полем, отчего вся загрузка быстро разогревается за счет прямого индукционного нагрева и плавится.

На поверхности расплава UF₄ при взаимодействии с (U-H-F)-плазмой (или с (U-F-H)-пламенем) происходит конденсация урана и низших фторидов урана; одновременно происходит диспропорционирование последних в соответствии с уравнениями

По мере протекания реакций 4-6 в конденсированной фазе происходит интенсивный массообмен, обусловленный соотношениями температур плавления и плотностей получающихся продуктов. Температура плавления урана - 1133^oC, плотность - 19,04 г/см³; температура плавления тетрафторида урана - 1036^oC, плотность составляет 6,43-6,95 г/см³; температура плавления трифторида урана - 1427^oC, плотность - 8,95 г/см³. Первым плавится тетрафторид урана, далее уран, последним трифторид урана. Из-за большого различия в плотности урана и фторидов урана происходит осаждение металла и всплывание фторидов в поверхностный слой, подвергаемый воздействию водородной плазмы, причем тетрафторид урана будет всплывать в расплаве трифторида урана.

Таким образом, в течение нескольких минут под действием потока плазмы и прямого высокочастотного нагрева происходит полное восстановление урана из гексафторида урана и первоначальной загрузки тетрафторида урана. Убыль последнего непрерывно восполняют фторидами урана из (U-F-H)-плазмы. При этом фтор связывается в газообразный фторид водорода, который улетучивается из зоны восстановления урана.

Третья стадия, осуществляемая одновременно с двумя первыми, - выведение жидкого урана из нижней части реактора-оболочки и розлив его в защитной атмосфере в охлаждаемые изложницы, емкость которых выбирается на основании принятого коммерческого стандарта на форму и вес урановых болванок.

Четвертая стадия, осуществляемая одновременно с тремя первыми, - выведение и сбор второго товарного продукта - безводного фторида водорода. Вывод газообразного фторида водорода осуществляют через фильтрационный модуль, состоящий из многослойных регенерируемых металлокерамических элементов, не пропускающих микронные и субмикронные порошки и аэрозоли и тем самым обеспечивающих безопасность процесса от бесконтрольного проникновения пирофорного продукта за пределы технологической зоны.

Далее поток безводного фторида водорода, очищенный от дисперсной фазы, конденсируют, собирают в виде жидкости в транспортные емкости и направляют на реализацию или на подпитку электролизных ванн для получения элементарного фтора.

Устройство для переработки газообразного гексафторида урана принципиально состоит из трех основных частей:
- газофазный (плазменный) реактор для перевода гексафторида урана в уранфторную плазму; в понятие плазменный реактор входит собственно плазмотрон и источник электропитания плазмотрона - генератор; при необходимости плазменный реактор можно заменить газопламенным реактором восстановления гексафторида урана, в котором смесь гексафторида урана с водородом нагревают фторводородным пламенем (см. уравнение 1);
- герметичный кожух с крышкой, через которую по центру внутрь кожуха входит упомянутый газофазный реактор; вокруг последнего в крышке концентрически расположен кольцевой фильтрационный модуль для разделения газообразных и дисперсных продуктов, набранный из многослойных металлокерамических элементов, снабженных системой эжекционной регенерации;
- высокочастотный металлодиэлектрический реактор прямого индукционного нагрева для плавления фторидов урана, восстановления и отвода жидкого элементного урана в охлаждаемую изложницу; в понятие высокочастотный реактор входит собственно реактор, т.е. оболочка, где выплавляют уран, и источник электропитания - высокочастотный генератор.

Схема устройства показана на фиг.2. Плазменный реактор представляет собой в зависимости от типа генератора 1 охлаждаемый трубчатый элемент 2, выполненный или из высокотемпературного диэлектрика, или из немагнитного металла, или из композиции - немагнитный металл/диэлектрик, или из коррозионно-стойкого металла, устойчивого во фторидных средах при высоких температурах. Плазменный реактор снабжен адаптером 4 для передачи электромагнитной энергии от генератора 1 (индуктор, внешние электроды, волновод, внутренние электроды и т.п.) и инжекторами 3 для ввода в реактор водорода и гексафторида урана. В газопламенном варианте газофазный реактор представляет собой более протяженный трубчатый металлический элемент с внешним охлаждением, выполненный из коррозионно-стойкого никелевого сплава, но вместо генератора его подсоединяют к источнику фтора (баллон, электролизная ванна). В этом случае генератором является вышеупомянутый источник фтора, а адаптером - вентиль для подачи фтора.

Упомянутый плазменный реактор входит внутрь герметичного кожуха 5 через крышку 6 по центру последней; концентрически вокруг плазменного реактора расположены металлокерамические многослойные элементы 7 фильтрационного модуля, снабженные соплами 8 для импульсной секционной эжекционной регенерации. Кожух в нижней части выполнен в виде усеченного конуса 9, нижняя часть которого герметично соединена с вышеупомянутым высокочастотным металлодиэлекрическим реактором.

Высокочастотный металлодиэлектрический реактор 10, расположенный соосно с упомянутым плазменным реактором, выполнен из толстенной медной трубы, имеющей продольные разрезы 11 и снабженной внутренним охлаждением. Воду для охлаждения вводят через штуцер 12 в нижней части реактора и выводят через штуцер 13 в верхней части реактора. Разрезы герметично заполнены пришлифованными вставками из высокотемпературного материала, обладающего диэлектрическими свойствами. Каналы охлаждения проходят в теле реактора между упомянутыми продольными разрезами, а упомянутые вставки из диэлектрического материала охлаждают за счет плотного контакта с металлическими стенками в упомянутых разрезах.

Высокочастотный металлодиэлектрический реактор помещен внутрь индуктора 14 высокочастотного генератора 15. Реактор снабжен дном 16 и сливным отверстием 17 для вывода конечного продукта переработки - жидкого элементного урана. Диаметр металлодиэлектрического высокочастотного реактора несколько превышает диаметр плазменного реактора. Конический переход от плазменного реактора к высокочастотному реактору обеспечивает попадание в реактор налета с металлокерамических элементов 7, сбрасываемого с их поверхности при регенерации.

Слив жидкого урана выполнен в виде S-образного трубопровода 18, верхняя точка которого находится на уровне не ниже верхнего витка индуктора, чтобы исключить слив фторидов урана до конверсии последних в элементный уран. Под выходным отверстием трубопровода находится водоохлаждаемая изложница 19.

Вышеописанное устройство работает следующим образом. К плазменному реактору 2 подводят электрическую мощность от генератора 1, затем вводят поток водорода через один из инжекторов 3 и возбуждают в нем электрический разряд, в результате чего образуется поток водородной плазмы. В качестве генератора 1 использовали в различных вариантах высокочастотный генератор с перестраиваемой частотой в диапазоне 0,44-13,56 МГц, микроволновый генератор с частотой 2450 МГц, тиристорный выпрямитель. В случае использования фтор-водородного пламени генератором является источник или резервуар фтора.

Газообразный гексафторид урана подают через другой инжектор прямотоком из контейнера, нагретого до температуры, близкой к температуре его плавления; при входе в плазменный реактор происходит диссоциация гексафторида урана и образование уран-фторводородной плазмы.

Поток уран-фторводородной плазмы входит в соприкосновение с загрузкой тетрафторида урана UF₄, помещенной предварительно в водоохлаждаемый металлодиэлектрический высокочастотный реактор 10, находящийся в индукторе 14 высокочастотного генератора 15, который включается одновременно с включением генератора, в результате чего электрическая проводимость этой загрузки увеличивается и в ней через разрезы 11 наводятся индукционные токи, разогревающие в течение нескольких минут весь объем упомянутой загрузки, в результате загрузка тетрафторида урана расплавляется.

На поверхности расплава происходит конденсация урана и низших фторидов урана из уран-фторводородной плазмы, а также диспропорционирование последних и дальнейшее восстановление урана. Поверхностный слой обогащается ураном, который будучи намного тяжелее фторидов урана оседает вниз, а фториды всплывают вверх. Температура внутри загрузки превышает температуру плавления трифторида урана (1427^oC) и составляет 1450-1600^oC.

Через 5-15 минут после начала процесса вся загрузка в высокочастотном металлодиэлектрическом реакторе состоит из расплавленного урана, уровень расплава повышается из-за поступления урана из уран-фторводородной плазмы, необходимо сливать уран через сливное отверстие 17 в дне 16 или начать вытяжку слитка.

Один из вариантов слива жидкого урана, показанный на фиг.2 и автоматически обеспечивающий получение чистого урана без примеси фтора, - слив через S-образный трубопровод 18, верхняя точка которого расположена на уровне верхнего витка индуктора 14. Жидкий уран выводят в охлаждаемую изложницу 19.

Другой вариант выгрузки урана из высокочастотного металлодиэлектрического реактора - синхронная вытяжка слитка урана.

В процессе работы плазменного реактора и высокочастотного металлодиэлектрического реактора получается газовая фаза: фторид водорода HF, а также некоторое количество избыточного водорода. После взаимодействия уран-фторводородной плазмы с поверхностью расплава газы заполняют герметичный кожух 5 и выходят через фильтрационный модуль 7 в трубопровод, соединенный с конденсатором и транспортным контейнером для сбора жидкого фторида водорода. При этом фторид водорода отделяют от водорода, последний направляют далее на утилизацию.

В процессе удаления фторида водорода из кожуха 5 через фильтрационный модуль на внешней поверхности многослойных фильтрующих элементов осаждаются аэрозоли, размер которых достигает 0,1-0,01 мкм. Для регенерации этих элементов используют импульсную секционную эжекционную регенерацию, при которой основным регенерирующим газом является уже отфильтрованный газ. Регенерацию секций фильтрационного модуля производят поочередно, без остановки фильтра, путем кратковременной, в течение 0,1-0,3 с подачи сжатого азота через каждое сопло. Расход азота на регенерацию не превышает 0,05% от объема профильтрованного газа. Конструкция многослойных фильтрующих элементов обеспечивает улавливание не менее 99,9% механических частиц и аэрозолей размером частиц не менее 0,1 мкм.

Способ и устройство опробованы в лабораторных условиях при использовании различных режимов и источников высоких температур.

Пример 1.

Для получения (U-H-F)-плазмы использован высокочастотный индукционный разряд. Плазменный реактор выполнен из отрезка медной трубы, снабженной внутренним охлаждением и продольными разрезами, герметично заполненными диэлектрическими вставками из оксида магния; реактор помещен в индуктор высокочастотного генератора с частотой 13,56 МГц, внутренний диаметр реактора - 0,05 м, длина - 0,25 м. Колебательная мощность генератора 30 кВт.

Реактор прямого индукционного нагрева выполнен таким же образом, как и плазменный ректор, но запитан от второго высокочастотного генератора с частотой 1,56 МГц. Колебательная мощность генератора 30 кВт. Внешний диаметр цилиндрической части реактора 0,15 м, внутренний диаметр - 0,11 м. Верхний диаметр конической части - 0,25 м. Дно ректора выполнено в виде диска из карбида кремния, в кольцевой щели которого фиксирован сам корпус реактора. В центре указанного диска проделано отверстие, герметично закрытое пробкой из карбида кремния.

Фторид водорода отводили через металлокерамический фильтр; за металлокерамическим фильтром установлен конденсатор, охлаждаемый жидким азотом, и фильтр санитарной очистки.

Расход гексафторида урана составил 4,2 кг U/ч, начальная загрузка тетрафторида урана - 7,5 кг U.

Высокочастотный плазмотрон первоначально работал только на водороде при расходе последнего 1,6 нм³/ч до расплавления верхнего слоя загрузки UF₄. Через 1,6 мин работы плазмотрона верхний слой загрузки расплавился и был включен второй высокочастотный генератор, питающий металлодиэлектрический реактор прямого индукционного нагрева. Загрузка в индукторе, пропитанная расплавом UF₄, сразу же начала нагреваться индукционными токами и через 7,3 мин после включения высокочастотных колебаний расплавилась, что фиксировали по изменению режима загрузки генератора и по понижению уровня расплава тетрафторида урана в металлодиэлектрическом реакторе.

Одновременно в расплавлением тетрафторида включали подачу гексафторида урана. В верхней части высокочастотного металлодиэлектрического реактора происходило накопление расплава урана за счет урана, конденсирующегося непосредственно из плазмы и возникающего при диспропорционировании фторидов урана по уравнениям 4-6. По мере плавления загрузки расплав урана опускался в нижнюю часть реактора.

Через 56 мин выключили подачу гексафторида урана, оба высокочастотных генератора и дистанционно удалили пробку из дна высокочастотного металлодиэлектрического реактора прямого индукционного нагрева. Из реактора вытек расплав и заполнил изложницу.

Общая продолжительность работы установки 1 ч 12 мин. Переработано по расчету 3,92 кг U из гексафторида урана. Из изложницы извлекли слиток общим весом 10,3 кг, после охлаждения и разборки металлодиэлектрического реактора и ревизии фильтра из него удалили 0,63 кг различных остатков, по преимуществу остатки корки шлака, зацепившегося за стенку реактора.

Теоретический выход составляет 10,72 кг U; достигнутый выход урана 96,1%. В конденсаторе собрали 4,3 кг HF.

Пример 2.

Для получения (U-H-F)-плазмы использован микроволновый разряд. Плазменный реактор выполнен из отрезка кварцевой трубы, снабженной внешним воздушным охлаждением. Источник электропитания - микроволновый генератор "Фиалка" с двумя магнетронами и двумя волноводами; частота генератора 2450 МГц, диаметр реактора - 0,05 м, длина - 0,18 м. Колебательная мощность генератора 5 кВт.

Высокочастотный металлодиэлектрический реактор прямого индукционного нагрева выполнен так же, как описано в примере 1, с тем же источником электропитания и с теми же самыми параметрами.

Фторид водорода отводили через металлокерамический фильтр; за металлокерамическим фильтром установлен конденсатор, охлаждаемый жидким азотом и фильтр санитарной очистки.

Расход гексафторида урана составил 3,7 кг U/ч, начальная загрузка тетрафторида урана - 8,2 кг U.

Микроволновый плазмотрон первоначально работал только на водороде при расходе последнего 1,8 нм³/ч до расплавления верхнего слоя загрузки UF₄. Через 1,6 мин работы плазмотрона верхний слой загрузки расплавился и был включен высокочастотный генератор, питающий металлодиэлектрический реактор прямого индукционного нагрва. Загрузка в индукторе, пропитанная расплавом UF₄, сразу же начала нагреваться индукционными токами и через 7,1 мин после включения высокочастотных колебаний расплавилась.

Одновременно с расплавлением тетрафторида включали подачу гексафторида урана. Через 58 мин выключили подачу гексафторида урана, оба частотных генератора и дистанционно удалили пробку из дна металлодиэлектрического реактора прямого индукционного нагрева. Из реактора вытек расплав и заполнил изложницу.

Общая продолжительность работы установки 1 ч 07 мин. Переработано по расчету 3,02 кг U из гексафторида урана. Из изложницы извлекли слиток общим весом 10,7 кг, после охлаждения и разборки металлодиэлектрического реактора и ревизии фильтра из него удалили 0,87 кг различных остатков.

Теоретический выход составляет 11,22 кг U; достигнутый выход урана 95,4%. В конденсаторе собрали 4,05 кг HF.

Пример 3.

Для получения (U-H-F)-плазмы использован электродуговой разряд на постоянном токе. Источник электропитания плазмотрона - управляемый выпрямитель с системой автоматического регулирования тока. Плазменный реактор представляет собой продолжение анода электродугового плазмотрона постоянного тока и выполнен из отрезка монелевой трубы, снабженной внешним охлаждением. Внутренний диаметр реактора - 0,03 м, длина - 0,18 м. Мощность плазмотрона 25 кВт.

Высокочастотный металлодиэлектрический реактор прямого индукционного нагрева тот же самый, что в примерах 1, 2; линия отвода и сбора фторида водорода выполнена так же.

Расход гексафторида урана составил 4,8 кг U/ч, начальная загрузка тетрафторида урана - 8,5 кг U.

Электродуговой плазмотрон первоначально работал только на водороде при расходе последнего 7 нм³/ч до расплавления верхнего слоя загрузки UF₄. Через 1,2 мин работы плазмотрона верхний слой загрузки расплавился и был включен высокочастотный генератор, питающий металлодиэлектрический реактор прямого индукционного нагрева. Загрузка в индукторе, пропитанная расплавом UF₄, сразу же начала нагреваться индукционными токами и через 7,5 мин после включения высокочастотных колебаний расплавилась. Одновременно с расплавлением тетрафторида включали подачу гексафторида урана.

Через 55 мин выключили подачу гексафторида урана, оба генератора и дистанционно удалили пробку из дна металлодиэлектрического реактора прямого индукционного нагрева. Из реактора вытек расплав и заполнил изложницу.

Общая продолжительность работы установки 1 ч 11 мин. Переработано по расчету 4,4 кг U из гексафторида урана. Из изложницы извлекли слиток весом 11,9 кг, после охлаждения и разборки металлодиэлектрического реактора и ревизии фильтра из него удалили 1,43 кг различных остатков. Теоретический выход составляет 12,9 кг U; достигнутый выход урана 92,2%. В конденсаторе собрали 4,5 кг HF.

Пример 4.

Для первичного восстановления гексафторида урана использовали пламенный реактор, работающий на фтор-водородном пламени. Параметры пламенного реактора: расход гексафторида урана - 4,53 кг U/ч, расход фтора 0,05 кг/кг UF₆, расход водорода - 107% от стехиометрии реакции UF₆ + H₂ -> UF₄ + 2HF.

Высокочастотный металлодиэлектрический реактор прямого индукционного нагрева тот же самый, что и в примерах 1 и 2. Колебательная мощность генератора 60 кВт, частота 2,2 МГц, начальная загрузка тетрафторида урана - 9,1 кг U. Линия отвода и сбора фторида водорода выполнена так же, как и в примерах 1-3.

Первоначально газопламенный реактор работал только на фторводородном пламени при расходе последнего 0.96 нм³/ч до расплавления верхнего слоя загрузки UF₄. Через 4,2 мин обработки верхний слой загрузки расплавился и был включен высокочастотный генератор, питающий металлодиэлектрический реактор прямого индукционного нагрева. Загрузка в индукторе через 4 мин после включения высокочастотных колебаний, расплавилась. Одновременно с расплавлением тетрафторида включали подачу гексафторида урана.

Через 1 ч 17 мин выключили подачу гексафторида урана, фтора и водорода, высокочастотный генератор и дистанционно удалили пробку из дна реактора прямого индукционного нагрева. Из реактора вытек расплав и заполнил изложницу.

Общая продолжительность работы установки 1 ч 32 мин. Переработано по расчету 5,7 кг U из гексафторида урана. Из изложницы извлекли слиток общим весом 12,9 кг, после охлаждения и разборки металлодиэлектрического реактора и ревизии фильтра из него удалили 2,1 кг различных остатков.

Теоретический выход составляет 14,76 кг U; достигнутый выход урана 87,4%. В конденсаторе собрали 5,1 кг HF.

Формула изобретения

1. Способ переработки гексафторида урана на металлический уран и безводный фторид водорода путем водородного восстановления гексафторида урана при высоких температурах, отличающийся тем, что поток смеси гексафторида урана с водородом нагревают до температуры, обеспечивающей полное разложение гексафторида урана до элементного урана и/или его низших фторидов, полученный высокотемпературный уран-фтор-водородный поток направляют на поверхность загрузки тетрафторида урана, расплавляют поверхность указанной загрузки и одновременно ведут объемный высокочастотный индукционный нагрев указанной загрузки до полного восстановления урана из загрузки и урана, поступающего из гексафторида урана, после чего удаляют накопившийся расплавленный уран через дно высокотемпературной оболочки, окружающей первичную загрузку тетрафторида урана, и непрерывно отводят безводный фторид водорода из зоны восстановления урана через фильтрационный модуль.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что нагрев смеси гексафторида урана с водородом и получение высокотемпературного уран-фторид-водородного потока ведут в высокочастотном индукционном разряде и поверхность первичной загрузки тетрафторида урана нагревают потоком высокочастотной индукционной плазмы.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что нагрев смеси гексафторида урана с водородом и получение высокотемпературного уран-фторид-водородного потока ведут в высокочастотном емкостном разряде и поверхность первичной загрузки тетрафторида урана нагревают потоком высокочастотной емкостной плазмы.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что нагрев смеси гексафторида урана с водородом и получение высокотемпературного уран-фтор-водородного потока ведут в микроволновом разряде и поверхность первичной загрузки тетрафторида урана нагревают потоком микроволновой плазмы.

5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что нагрев смеси гексафторида урана с водородом и получение высокотемпературного уран-фторид-водородного потока ведут в электродуговом разряде и поверхность первичной загрузки тетрафторида урана нагревают потоком электродуговой плазмы.

6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что восстановление гексафторида урана до низших фторидов урана и получение уран-фтор-водородного потока ведут во фтор-водородном пламени и поверхность первичной загрузки тетрафторида урана нагревают потоком фтор-водородного пламени.

7. Устройство для переработки гексафторида урана на металлический уран и безводный фторид водорода, включающее реактор для восстановления урана из гексафторида урана и систему улавливания элементного урана и безводного фторида водорода, отличающееся тем, что реактор для восстановления урана из гексафторида урана состоит из газофазного реактора, сопряженного с генератором высоких температур, для перевода смеси гексафторида урана и водорода в уран-фтор-водородную плазму или высокотемпературное химическое пламя, снабженного адаптером для обеспечения взаимодействия генератора с газофазным реактором и инжекторами для ввода гексафторида урана и водорода в газофазный реактор, высокочастотного металлодиэлектрического реактора прямого индукционного нагрева первичной загрузки тетрафторида урана и урана, поступающего из газофазного реактора, выполненного из отрезка трубы из немагнитного металла, имеющего внутреннее охлаждение и продольные разрезы, герметично заполненные вставками из термостойкого материала, обладающего диэлектрическими свойствами, расположенного ниже газофазного реактора и соосно с ним, питаемого от высокочастотного генератора, индуктивно связанного с нагрузкой, герметичного кожуха с крышкой, соединяющего газофазный реактор с высокочастотным металлодиэлектрическим реактором, трубопровода для отвода жидкого урана в охлаждаемую изложницу, выполненного в S-образной форме, причем один конец упомянутого трубопровода начинается в центре дна высокочастотного реактора, другой конец трубопровода находится над изложницей, верхняя точа трубопровода находится не ниже верхнего витка индуктора, охватывающего высокочастотный металлодиэлектрический реактор, металлокерамического фильтрационного модуля, расположенного в крышке упомянутого кожуха вокруг газофазного реактора соосно с последним и снабженного эжекционной системой регенерации, трубопровода для отвода безводного фторида водорода.

8. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что в качестве генератора высоких температур используют радиочастотный генератор, адаптером является индуктор, газофазный реактор выполнен в виде охлаждаемого трубчатого элемента, изготовленного из композиции немагнитный металл/диэлектрик.

9 Устройство по п. 7, отличающееся тем, что в качестве генератора высоких температур используют радиочастотный генератор, адаптером являются внешние электроды, газофазный реактор выполнен в виде трубчатого элемента из термостойкого материала, сохраняющего диэлектрические свойства при высоких температурах.

10. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что в качестве генератора высоких температур используют микроволновый генератор, адаптером является волновод, газофазный реактор выполнен в виде трубчатого элемента из термостойкого материала, сохраняющего диэлектрические свойства при высоких температурах.

11. Устройство по п. 7 отличающееся тем, что в качестве генератора высоких температур используют микроволновый генератор, адаптером является волновод, а газофазный реактор совмещен с круглым металлическим волноводом упомянутого микроволнового генератора.

12. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что в качестве генератора высоких температур используют электродуговой генератор постоянного тока, адаптером являются внутренние электроды, а газофазный реактор выполнен как продолжение анода электродугового плазмотрона в виде охлаждаемого трубчатого элемента, изготовленного из металла, коррозионностойкого в атмосфере фтора и фторидов.

13. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что в качестве генератора высоких температур используют фтор-водородное пламя, а газофазный реактор выполнен из отрезка металлической трубы из коррозионностойкого никелевого сплава.

14. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что высокочастотный металлодиэлектрический реактор снабжен внутренним охлаждением, причем каналы охлаждения проходят в теле реактора между упомянутыми продольными разрезами, а упомянутые вставки из диэлектрического материала охлаждают за счет плотного контакта с металлическими стенками в упомянутых разрезах.

15. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что диаметр высокочастотного металлодиэлектрического реактора больше диаметра газофазного реактора, переход между реакторами имеет форму усеченного конуса.

16. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что трубопровод для отвода жидкого урана выполнен в виде устройства для вытягивания слитка урана.

17. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что металлокерамический фильтрационный модуль выполнен из многослойных металлокерамических элементов, снабженных соплами для эжекционной регенерации.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2