Топливная композиция для реакторов на быстрых нейтронах и способ ее получения

 

Изобретение относится к составу и технологии изготовления топлива для реакторов на быстрых нейтронах. Сущность изобретения: топливную композицию, включающую оксид делящегося материала в матрице, содержащей оксид магния и - железо, получают приготовлением растворов делящихся материалов, осаждением аммиаком, термической обработкой порошка до оксидов делящихся материалов с последующим прессованием и спеканием таблеток. В растворы на стадии их приготовления дополнительно вводят растворы магния и железа, а железо восстанавливают до металлического состояния. Содержание - железа в матрице не более 75%, а содержание оксида магния в матрице не менее 10%. 2 с.п. ф-лы, 1 табл.

Изобретение относится к составу и технологии изготовления топлива для реакторов на быстрых нейтронах.

Известна топливная композиция дисперсного типа для реакторов на быстрых нейтронах, изготовленная из смеси предварительно измельченных порошков диоксида урана и нержавеющей хромоникелевой стали типа 18-10[1] Для получения топливной композиции использован порошок нержавеющей стали производства "Ванадиум аллоуз стил компани", который подвергали дополнительному измельчению. Основным недостатком данной композиции является невозможность применения штатной технологии переработки отработанного топлива, так как основу композиции составляет нержавеющая сталь, которая не растворяется в азотной кислоте и применение которой является основой в действующей экстракционной технологии.

Известен способ получения ядерного топлива из смеси оксидов урана и плутония [2] по которому к исходным компонентам композиции, содержащим диоксиды делящихся элементов прибавляют оксид одного из металлов алюминия, титана, магния, циркония, ниобия, хрома, ванадия, железа или меди. Полученную смесь тщательно перемешивают до получения композиции однородного состава. Основным недостатком этого способа является отсутствие идеального перемешивания, которое можно достичь при смешении растворов, что приводит к низкой степени гомогенности структуры конечной топливной композиции.

Наиболее близким техническим решением является топливная композиция и способ ее получения, описанные в [3] Топливная композиция содержит диоксид урана или плутония и оксиды алюминия, бериллия, кальция, магния, кремния, натрия, калия, фосфора, титана (IV) и железа (III). Способ получения композиции заключается в следующем: к раствору, содержащему соединения урана или плутония, добавляют суспензию оксидов алюминия, бериллия, кальция, магния, кремния, натрия, калия, фосфора, титана и железа в водном растворе аммиака для образования диураната аммония или гидроксида плутония, которые затем термически обрабатывают до диоксидов урана или плутония. К недостаткам композиции и способа ее получения относятся следующие: при простом смешении раствора, содержащего соединения урана или плутония с суспензией вышеперечисленных оксидов в водном растворе аммиака pH среды будет меняться в широком интервале, что приведет к образованию полиураната аммония или гидроксида плутония, которые достаточно трудно отфильтровываются из-за очень малых размеров частиц осадка; отсутствуют условия, приводящие к изменению фазового состояния оксидов-добавок, что делает невозможным получение металлических составляющих в конечном топливном материале, что в свою очередь не позволяет достигнуть высокого коэффициента теплопроводности композиции, и, соответственно, понизить температуру в центре твэла и создать реактор с "холодной зоной". Кроме того, переработка топлива, получаемого по такой технологии, требует введения дополнительных технологических операций вскрытия труднорастворимых оксидов и усложняет процесс экстракции в штатной технологической схеме.

Перед авторами стояла задача устранить указанные недостатки, обеспечить хорошую фильтруемость осадка, повысить гомогенность и теплопроводность композиции и создать возможность переработки облученного топлива по штатной технологии. Для достижения указанного технического результата авторами предложена топливная композиция для реакторов на быстрых нейтронах, включающая оксид делящегося материала, оксид магния и -железо, отличительной особенностью которой является то, что содержание a -железа составляет не более 75% а содержание оксида магния составляет не менее 10% Авторами также предложен способ получения этой композиции для реакторов на быстрых нейтронах, по которому к раствору смеси азотнокислых солей урана и (или) плутония или младших актинидов, железа и магния добавляют аммиак, осаждают полиуранат и (или) соединения плутония или младших актинидов и гидраты оксидов других компонентов. Полученную смесь отфильтровывают, осадок сушат и термически обрабатывают до диоксидов урана или плутония или младших актинидов, оксида магния, а железо восстанавливают до металлического состояния с последующим приготовлением пресс-порошка, прессованием и спеканием таблеток.

В качестве доказательства практической осуществимости решения ниже приведен пример реализации способа получения топливной композиции и ее состава. К смеси растворов нитрата железа, уранилнитрата и раствора нитрата магния, взятых в таком количественном соотношении, чтобы в конечном продукте технологической схемы спеченной таблетке из оксида урана, оксида магния и железа в объемное соотношение компонентов добавляли 25%-ный раствор аммиака и осаждали полиуранат методом "последней капли" при перемешивании, pH среды устанавливали 10,5 0,1. После фильтрации пульпы остаточное содержание компонентов в фильтрате составляло: Fe 0,01% Mg 8,4% U 0,02 мас. по отношению к исходным компонентам. Влажность полученного осадка 52% Осадок прокаливали при 800^oC в течение 4 ч. Результаты рентгеноструктурного анализа свидетельствовали о том, что после прокаливания порошок имел следующий фазовый состав: MgUO₄ + MgO + Fe₂O₃. Полученный порошок подвергали вторичной термической обработке при 700^oC в среде водорода, после чего фазовый состав порошка изменился до UO₂ + MgO + a -Fe. Прессование таблеток из этого порошка проводили при давлением 6 т/см², с последующим спеканием при 1400^oC в течение 10 ч. Спеченные таблетки имели плотность 6,6- 6,7 г/см³. Микроструктурные исследования шлифов спеченных таблеток показали высокую степень гомогенности структуры. Зависимость коэффициента теплопроводности l от температуры для образца с пористостью 5% приведены в таблице.

Использование изобретения позволит повысить безопасность реакторов на быстрых нейтронах и упростить технологию переработки облученного ядерного горючего, применяя стандартное оборудование, нарабатывать изотопы для различных отраслей промышленности.

Формула изобретения

1. Топливная композиция для реакторов на быстрых нейтронах, включающая оксид делящегося материала, оксид магния и -железо, отличающаяся тем, что содержание -железа составляет не более 75% а содержание оксида магния составляет не менее 10% 2. Способ получения топливной композиции для реакторов на быстрых нейтронах, заключающийся в приготовлении растворов делящихся материалов, осаждении аммиаком, термической обработке порошка до оксидов делящихся материалов, с последующим прессованием и спеканием таблеток, отличающийся тем, что на стадии приготовления растворов дополнительно вводят растворы магния и железа, а железо восстанавливают до металлического состояния.

РИСУНКИ

Рисунок 1