Таблетка ядерного топлива (варианты) и тепловыделяющий элемент ядерного реактора

Группа полезных моделей относится к ядерной энергетике, а именно к таблетированному ядерному топливу и к стержневым тепловыделяющим элементам, и может быть использована в ядерных реакторах различного типа. Таблетка ядерного топлива содержит спрессованный и спеченный порошок смеси однородных по эффективному размеру частиц соединения U и углеродных каркасных структур. Вариантом является таблетка, содержащая спрессованный и спеченный порошок смеси частиц соединения (U,Pu) и углеродных каркасных структур. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора содержит трубку из оболочечного материала с герметично приваренными концевыми заглушками, во внутренней полости которой с зазором размещен топливный сердечник, собранный из охарактеризованных выше соосных таблеток. В частном случае исполнения зазор между топливным сердечником и оболочкой твэла может быть заполнен материалом с высокой теплопроводностью. Технический результат - повышение прочности и термостойкости таблетки, замедление процессов возникновения и развития в ней трещин, снижение вероятности ее разрушения; снижение риска разрушения оболочки стержневого твэла. 3 н.п. ф-лы, 12 з.п. ф-лы.

Группа полезных моделей относится к ядерной энергетике, а именно к таблетированному ядерному топливу и к стержневым тепловыделяющим элементам, и может быть использована в ядерных реакторах различного типа.

Тепловыделяющий элемент (твэл) стержневого типа содержит оболочку с концевыми заглушками, в которой размещен топливный сердечник. Оболочка защищает топливный сердечник от контакта с теплоносителем, от его эрозионного и коррозионного действия и ограничивает возможность загрязнения теплоносителя продуктами деления. Одной из проблем эксплуатации стержневого твэла с таблетированным топливом является растрескивание с последующей фрагментацией топливных таблеток и расклинивание фрагментами таблеток оболочки твэла, небезопасное для ее целостности. К числу причин, вызывающих растрескивание таблеток, наряду с разбуханием топлива, относятся значительные температурные градиенты, вызывающие в условиях низкой теплопроводности керамического топлива высокие (для смешанного топлива - специфически высокие) термоупругие напряжения. Недостаточное соответствие запаса прочности и термостойкости таблеток уровню возможных термонапряжений ведет к риску разрушения оболочки и ограничивает эксплуатационный потенциал твэла.

Возможным решением этой проблемы является повышение прочности и термоустойчивости топлива, заключенного в оболочку твэла, путем введения добавок, изменяющих теплофизические свойства топливного материала и превращающих его в дисперсно-упрочненную керамику.

Известна таблетка ядерного топлива, содержащая диоксид урана и инертную к облучению добавку в виде MgAl ₂O₄ или окиси магния. Диаметр распределенных в матрице частиц ядерного топлива составляет 70-230 мкм. Содержание диоксида урана составляет 20-40 об.% от материала таблетки. Коэффициент теплового расширения материала добавки меньше коэффициента теплового расширения частиц ядерного топлива. Таблетка обладает повышенным сопротивлением к растрескиванию (Патент RU2175791 С2, 10.11.2001, МПК G21C 3/64). Недостатком таблетки является ее хрупкость.

Известна таблетка ядерного топлива из смеси оксидов урана и оксида плутония, полученная измельчением исходных порошков оксидов урана и оксида плутония мелющими телами, прессование и спекание. Измельчение исходных порошков ядерного топлива осуществляют при ускорении мелющих тел не менее 4,12 g, где g - ускорение свободного падения. Прессование осуществляют при давлении 0,52-2,35 т/см2. В результате улучшается изотропность структуры порошка делящегося материала с одновременным увеличением текучести порошка после измельчения (Патент RU 2165651 С1, 20.04.2001, МПК G21C 3/64). Недостатками таблетки являются ее недостаточная термоустойчивость и хрупкость.

Известна таблетка, изготовленная из (U,Pu)O₂ с добавкой, выбранной из оксидов Сr, Al, Ti, Mg и Nb. Таблетка изготовлена по технологии смешения, при которой сначала создают начальную смесь порошков с «избыточной концентрацией» плутония по отношению к точно заданному содержанию плутония, которую повторно смешивают с добавкой диоксида урана для получения целевой порошковой смеси; именно эту целевую смесь таблетируют и спекают. Таблетка обладает повышенной равномерностью распределения фазы (U,Pu)O₂ в матрице UO₂ (RU 2352004 С2, 20.11.2007, МПК G21C 3/62). К недостаткам известной таблетки можно отнести ее недостаточные прочность и термоустойчивость: равномерность распределения (U,Pu)O₂-фазы в UO ₂ оптимизирует температурные поля, но только частично снижает термоупругие напряжения в таблетке.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемой таблетке является керамическое ядерное топливо, содержащее диоксид или нитрид урана с фуллеренами и фуллереноподобными структурами. Эти структуры смешивали в шаровой мельнице с керамическим топливом - диоксидом урана или мононитридом, прессовали топливные таблетки и спекали в атмосфере инертного газа (аргон) при температуре 1800°С. Техническое решение направлено на внутриобъемное связывание фуллеренами твердых и газообразных продуктов деления в процессе выгорания соединений урана (Патент RU2396610 С2, 10.08.2010, МПК G21C 3/00). Второй фактор эксплуатационной деградации топлива - разрушающие термические напряжения в материале - остался вне рамок этого незаурядного технического решения.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому твэлу является твэл ядерного реактора, представляющий собой трубку из оболочечного материала с герметично приваренными концевыми заглушками, во внутреннюю полость которой помещены компактные изделия из спеченного диоксида урана в виде таблеток. Спеченные изделия из диоксида урана загружают в оболочечную трубку с зазором, размер которого зависит от материала оболочки (Емельянов И.Я. и др., Конструирование ядерных реакторов, М., Энергоиздат, 1982, с.183). К недостаткам известного твэла можно отнести недостаточную прочность и термоустойчивость материала его топливного сердечника.

Заявленные технические решения направлены на снижение вероятности фрагментации таблеток ядерного топлива и разрушения оболочки твэла и обеспечивают достижение технических результатов, состоящих в замедлении процессов возникновения и развития трещин в таблетке, вызываемых термоупругими напряжениями, путем повышения ее прочности и термостойкости; в снижении риска расклинивания оболочки твэла фрагментами таблеток.

Технический результат для таблетки достигается тем, что таблетка содержит спрессованный и спеченный порошок смеси однородных по эффективному размеру частиц соединения U и углеродных каркасных структур или спрессованный и спеченный порошок смеси частиц соединения (U,Pu) и углеродных каркасных структур. Технический результат для тепловыделяющего элемента достигается тем, что он содержит трубку из оболочечного материала с герметично приваренными концевыми заглушками, во внутренней полости которой с зазором размещен топливный сердечник, собранный из соосных таблеток ядерного топлива, при этом все или часть таблеток содержат спрессованный и спеченный порошок смеси частиц соединения U или соединения (U,Pu) с углеродными каркасными структурами.

Под таблеткой ядерного топлива (топливной таблеткой) в рамках настоящего технического решения понимается керамическое изделие цилиндрической формы, содержащее соединение делящегося вещества (в первую очередь UO ₂, UN, (U,Pu)O₂ и (U,Pu)N; допустимы, но менее перспективны в использовании UC и (U,Pu)C). Наиболее технологичными являются таблетки высотой около 1-2 диаметров, но возможны и иные соотношения размеров, в частности значительно более высокие таблетки.

К углеродным каркасным структурам в рамках настоящей полезной модели отнесены фуллерены, углеродные нанотрубки, углеродные нановолокна. Фуллерены могут быть вида С₆₀, C₇₀, С₇₄, С₇₆ , C₈₀, С₈₄ и выше по числу атомов. Углеродные трубки могут быть одно- и многослойные, размер вторых - несколько десятков нм, внутренний - 0,5-5,5 нм. Трубки отличаются разным количеством слоев и типом структур, например, зигзагообразная, креслообразная, хиральная. В последнем случае гексагоны С ₆ закручены по спирали вокруг трубки; тип строения влияет на ее механические свойства. Нанотрубки являются одномерными кристаллами; длина нанотрубок много больше диаметра.

Углеродные нанотрубки обладают высокими прочностными свойствами, в частности в 20 раз прочнее стали и упруги при изгибе. Углеродные нановолокна представляют собой нитевидные частицы диаметром 150-200 нм и длиной от нескольких до сотен мкм, стенки которых состоят из графенов. Нить имеет структуру графита [1,2].

Введение упрочняющей фазы наноуглеродных структур, активно не взаимодействующих с соединениями делящегося материала и не растворяющихся в нем вплоть до температуры его плавления, обеспечивает возможность сохранения микрогетерогенного строения и дислокационной субструктуры, а следовательно, и длительной работоспособности керамической таблетки до 0,9-0,95 T_пл.

В таблетке, спрессованной и спеченной из смеси частиц соединения делящегося вещества и углеродных каркасных структур, образовавшаяся матрица наноуглеродных структур (первичных каркасных структур и, в ряде случаев, сложных углеродных новообразований) воспринимает основную часть напряжений при температурных градиентах. Распределенные в них частицы соединения делящегося вещества препятствуют движению дислокаций приложения нагрузки. Когда движущаяся дислокация встречается с частицей, происходит либо перерезание частицы, либо обход частицей дислокации. В результате реализуется тот процесс, для протекания которого необходимо наименьшее напряжение, что минимизирует термические напряжения в таблетке и повышает ее термостойкость.

Основными параметрами, от которых зависит эффективность упрочнения, являются размер частиц соединения делящегося вещества, расстояние в матрице наноуглеродных структур между ними и вид этих структур. Использование известного расчетного механизма Орована с учетом модуля сдвига матрицы Gm и величины вектора Бюргенса позволяет определить оптимальные значения вида и объемного содержания армирующей фазы наноуглеродных структур, обеспечивающие наиболее эффективное упрочнение керамической таблетки. Оптимальная объемная доля углеродной фазы также может быть рассчитана, например, по известному правилу аддитивности напряжений с учетом критического минимального объема армирующей углеродной фазы [3].

При этом необходимо учитывать различное эксплуатационное поведение топлива на основе U и топлива на основе (U,Pu). В смешанном (U,Pu) топливе содержание соединения плутония не превышает 30%, то есть фактически основой топлива является соединение урана, но поведение смешанного топлива под облучением в значительной степени определяется именно плутониевой составляющей. Различная стабильность валентных состояний урана и плутония ведет к пространственному перераспределению урана и плутония в топливном материале, которое реализуется в процессе «испарение-конденсация».

При наличии температурного градиента давление пара над топливом в центральной части всегда будет больше, чем над топливом в более холодной периферийной области, что и приводит к радиальному изменению состава топлива в таблетке. Более летучее соединение урана конденсируется на холодной стороне, в то время как менее летучее соединение плутония концентрируется в горячей зоне и его концентрация растет в направлении к более горячей зоне таблетки. Эти процессы в условиях низкой теплопроводности топливного материала обусловливают высокие, в сравнении с ординарным урановым топливом, градиенты температуры, достигающие 700°С/мм, с температурой в центре таблетки выше температуры плавления [4, 5].

В связи с этими принципиальными поведенческими отличиями смешанного топлива от ординарного оценки термонапряжений для таблеток на основе (U,Pu) необходимо проводить с учетом динамики температурных градиентов, обусловленной радиальной миграцией актиноидов.

Расчеты показывают, что объемное содержание углеродных каркасных структур в материале порошка смеси, при котором эффективно замедляется процесс растрескивания таблетки вследствие термоупругих напряжений, для рабочего диапазона выгорания с учетом отличающихся тепловых и прочностных характеристик UO₂, UN, (U,Pu)О₂ и (U,Pu)N и с учетом сопутствующего процесса разбухания топлива составляет: 1,5-12,5% об. для смеси с UO₂,1,2-10,4% об. для смеси с UN, 1,8-15,6% об. для смеси с (U,Pu)O₂ , 1,5-13,0% об. для смеси с (U,Pu)N.

Равномерность распределения наноуглеродных структур в объеме материала предопределяет незначительность величин пространственных флуктуаций термических напряжений, уменьшает вероятность появления локальных участков деструкции материала, являющихся потенциальными очагами зарождения трещин. Условие равномерности распределения накладывает ограничения на допустимые гранулометрические и плотностные характеристики порошка делящегося вещества, предназначенного к смешению с углеродными каркасными структурами. В частности, равномерность распределения фаз материала не достигается при использовании порошка частиц соединения делящегося вещества произвольного размера. Для ее достижения необходим однородный по эффективному размеру порошок частиц (эффективный размер частиц определяется по размеру сита, задерживающего 90% материала). Предпочтительно применение частиц приближенно сферической формы. Более высокий уровень равномерности распределения достигается дополнением размерной однородности однородностью по плотности. Последнее обеспечивается, в частности, применением порошка частиц соединения делящегося вещества, изготовленного по одной технологии предпочтительно применением порошка частиц одной производственной партии.

Такого качества порошок может быть получен, например, уплотнением исходного порошка UO₂, UN, (U,Pu)О₂ или (U,Pu)N, затем дроблением полученных компактов и гранулированием на ситах с итоговым получением более плотного однородного продукта. Допустимы и другие способы подготовки размерно монофракционного порошка требуемой плотности.

Еще одним способом оптимизации температурных полей в таблетке, снижения термоупругих напряжений и повышения термостойкости является внесение изменений в форму традиционной цилиндрической таблетки. Эффективными изменениями являются осевое отверстие и фаски, в частности закругленные. Последним устраняется вероятность зарождения трещин в наиболее уязвимых зонах таблетки - в ее кромках.

Возможности дисперсного упрочнения элементов топливного сердечника углеродными каркасными структурами ограничены требованиями к плотности материала по делящемуся веществу. Дополняющим приемом снижения термических напряжений в твэле является заполнение зазора между топливом и оболочкой материалом с высокой теплопроводностью, например, свинцом или сплавом свинца с висмутом. Это позволяет обеспечить отвод тепла от твэлов при относительно низкой температуре топлива.

Дисперсное упрочнение таблетки ядерного топлива наноуглеродными структурами как для топлива на основе U, так и для топлива на основе (U,Pu) эффективно обеспечивает высокую прочность и термостойкость таблетки, повышает ресурс ее работы и снижает риск разрушения оболочки твэла..

Пример 1. Таблетка имеет высоту 9,1 мм и диаметр 7,53 мм. Таблетка изготовлена из порошка смеси 94,0% об. частиц UO₂ и 6,0% об. фуллеренов С₆₀. Исходный порошок UO ₂ измельчают в шаровой мельнице. Полученный продукт уплотняют путем прессованием шашки с последующими дроблением и грануляцией на ситах. В стандартный «сухой» пластификатор (стеарат цинка) вводят фуллерены, гомогенизируют смесь. Проводят перемешивание отобранной фракции порошка UO₂ и полученной смеси. Из приготовленного пресс-порошка формируют сырые таблетки, которые спекают при температуре ~1680°С и подвергают штатным доводочным и контрольным операциям.

Пример 2. Таблетка имеет высоту 6,1 мм и диаметр 5,4 мм. В качестве углеродных каркасных структур используется смесь фуллеренов и углеродных нанотрубок (3:4). Порошки UN и PuN совместно подвергают операциям измельчения, компактирования, дробления, гранулирования. Готовую смесь (94,7% об.) и порошок фуллеренов и углеродных нанотрубок (5,3% об.) гомогенизируют со стандартным «сухим» пластификатором. Из полученного пресс-порошка формируют сырые таблетки, которые подвергают компрессионному спеканию при температуре - 1520°С и шлифуют.

Пример 3. Твэл имеет оболочку из сплава Zn-l%Nb. Топливный сердечник имеет высоту 2485 мм и сформирован из таблеток высотой 9,1 мм и диаметром 7,53 мм. Таблетки изготовлены из порошка смеси частиц UO₂ с 6% об. фуллеренов С ₆₀. Зазор между топливом и оболочкой заполнен свинцом.

Пример 4. Твэл имеет оболочку из нержавеющей стали. Топливный сердечник имеет высоту 1060 мм и сформирован из таблеток высотой 6,1 мм и диаметром 5,4 мм. Таблетки изготовлены из порошка смеси (U,Pu)N и 5,1% об. фуллеренов и углеродных нанотрубок (3:4). Зазор между топливом и оболочкой заполнен сплавом свинца с висмутом.

Приведенные выше примеры реализации полезных моделей не исключают использования иных сочетаний углеродных каркасных структур, иных содержаний углеродной фазы в порошке смеси, иных технологий таблетирования и иных технических параметров деталей твэла.

[1] Кем А.Ю. Технологические основы производства порошковых и композиционных наноструктурных материалов и изделий. Ростов н/Д, ИЦ ДГТУ, 2008, с.9.

[2] Шевердяев О.Н. Нанотехнологии и наноматериалы. М., Изд-во МГОУ, 2009, с.65-74.

[3] Портной К.И. Дисперсно-упрочненные материалы/Портной К.И., Бабич Б.Н., М., Металлургия, 1974, с.14-17.

[4] Котельников Р.Б. и др. Высокотемпературное ядерное топливо. М., Атомиздат, 1969, с.132-135.

[5] Самойлов А.Г. и др. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов. М., Энергоатомиздат, 1996, с.100-104, 108.

1. Таблетка ядерного топлива, содержащая спрессованный и спеченный порошок смеси однородных по эффективному размеру частиц соединения U и углеродных каркасных структур.

2. Таблетка ядерного топлива по п.1, при этом соединением урана является UO₂ или UN.

3. Таблетка ядерного топлива по п.1, при этом частицы соединения U в порошке смеси однородны по плотности.

4. Таблетка ядерного топлива по п.3, при этом однородность по плотности обеспечивается применением частиц соединения U, изготовленных по одной технологии.

5. Таблетка ядерного топлива по п.4, при этом применяются частицы соединения U одной партии изготовления.

6. Таблетка ядерного топлива по п.1, при этом углеродные каркасные структуры представлены фуллеренами, и/или углеродными нанотрубками, и/или углеродными нановолокнами.

7. Таблетка ядерного топлива, содержащая спрессованный и спеченный порошок смеси частиц соединения (U, Pu) и углеродных каркасных структур.

8. Таблетка ядерного топлива по п.7, при этом соединением (U, Pu) является (U, Pu)O₂ или (U, Pu)N.

9. Таблетка ядерного топлива по п.7, при этом частицы соединения (U, Pu) в порошке смеси однородны по плотности и/или эффективному размеру.

10. Таблетка ядерного топлива по п.7, при этом углеродные каркасные структуры представлены фуллеренами, и/или углеродными нанотрубками, и/или углеродными нановолокнами.

11. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора, содержащий трубку из оболочечного материала с герметично приваренными концевыми заглушками, во внутренней полости которой с зазором размещен топливный сердечник, собранный из соосных таблеток ядерного топлива, при этом все или часть таблеток содержат спрессованный и спеченный порошок смеси частиц соединения делящегося вещества и углеродных каркасных структур.

12. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.11, при этом делящееся вещество представлено соединением из ряда: UO₂, UN, (U, Pu)O₂, (U, Pu)N.

13. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.11, при этом частицы соединения делящегося вещества в порошке смеси однородны по плотности и/или по эффективному размеру.

14. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.11, при этом углеродные каркасные структуры представлены фуллеренами, и/или углеродными нанотрубками, и/или углеродными нановолокнами.

15. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.11, при этом зазор между топливным сердечником и оболочкой заполнен свинцом или сплавом свинца с висмутом.