Петлевая реакторная установка для получения радионуклида йода-125

Петлевая реакторная установка для получения радионуклида йода-125 относится к атомной технике и предназначена для использования при облучении образцов в ядерном реакторе. Установка содержит петлевое устройство, размещенное в облучательном канале реактора и заполняемое через капилляр газообразным ксеноном-124 со стенда, содержащего систему клапанов, буфер-ресивер, расположенный в открытом сосуде Дьюара, захолаживаемым жидким азотом из закрытого сосуда Дьюара, открытый сосуд Дьюара с ловушкой конденсационной, связанной с одной стороны с буфером-ресивером, с другой - с петлевым устройством и через фильтр-абсорбер тонкой очистки ксенона с предварительно захоложенной ловушкой экстракционной, предназначенной для выдержки радиоактивного ксенона-125 с последующим распадом в целевой радионуклид йод-125 с экстракцией последнего посредством заливаемого в ловушку экстракционную реагента -раствора гидроокиси натрия. Повышается производительность установки, уровень безопасности работы установки, снижается себестоимость конечной продукции. 4 з.п. ф-лы, 1 ил, 1 табл.

Полезная модель относится к атомной технике и предназначена для использования при облучении образцов в ядерном реакторе, в частности для получения радионуклида йода-125 для медицинских целей.

Из уровня техники известна ампула-петля для облучения образцов в ядерном реакторе, содержащая насос, компенсатор объема, разделитель-подвеску, сборку с образцами, корпус канала, арматуру, пробоотборник, систему трубопроводов. Насос расположен на верхнем фланце корпуса канала, компенсатор объема, пробоотборник, необходимая арматура, трубопроводы расположены над реактором под защитной плитой, нижний конец корпуса на высоте активной зоны имеет две оболочки, между которыми засыпан теплоизолирующий материал, а внутренняя оболочка поднята до нижнего фланца и окружена тонкостенным чехлом, образуя открытый снизу кольцевой зазор, в который заведены две трубки, одна для регулирования столба газа в кольцевом зазоре, вторая - для сдувки продуктов радиолиза воды (RU 17816 U1, 27.04.2001).

Известно устройство для производства радиоактивного йода, содержащее погружаемую в реактор часть, устройство обработки и устройство извлечения йода. Погружаемая в реактор часть состоит из камеры облучения, криогенных насосов и камеры выдержки радиоактивных элементов. Устройство обработки содержит ловушку, охлаждаемую льдом, баллон конденсации и хранения, ловушки с жидким азотом, вакуумный и диффузионный насосы. Устройство извлечения йода состоит из защитной камеры фильтров и пересылочной камеры (US 5867546, 02.02.1999).

Наиболее близкой к предложенной полезной модели является установка для получения радионуклида йод-125, содержащая ампулу, которую после облучения транспортируют в защитный бокс и помещают в

патрон, соединенный с сосудом Дюара, заполненным смесью ацетона с сухим льдом. При помощи подъемника, закрепленного на станине, патрон поднимается до упора к шлифту. В патрон помещают вакуумированный сосуд, плотно закрытый резиновой пробкой и алюминиевым захватом. Сосуд заполнен раствором гидроокиси натрия концентрации 0,05 моль/л. Патрон помещен в сосуд Дюара с жидким азотом. При помощи подъемника патрон поднимается до упора к шлифту. Вакуумным насосом в системе создается разрежение. Перекрывается линия, бойком вскрывается ампула, иглой прокалывается резиновая пробка сосуда и выдерживается 20-30 мин для перевода газообразного ксенона в сосуд. Игла возвращается в исходное положение. Перекрывается клапан и сосуд с перекаченным Хе-125 и Хе-124 выдерживается 10-15 дней при комнатной температуре. По истечении указанного срока открывается линия и Хе-124 перекачивается в другой герметичный сосуд для дальнейшего использования в качестве исходного сырья (RU 2069909, 27.11.1996).

Основными недостатками известных устройств для производства йода-125 являются:

- низкая производительность установки;

- значительная себестоимость производства йода, связанная с большими затратами ручного труда, материальными затратами на изготовление реакторных мишеней с последующей их утилизацией в виде высокоактивных отходов;

- недостаточный уровень безопасности производства работ, связанный с массовым облучением кварцевых ампул, содержащих высокоактивный газообразный ксенон;

- недостаточно низкое для некоторых применений содержание радионуклидной примеси йода-126.

Задача, на решение которой направлена предложенная полезная модель, заключается в создании такой петлевой реакторной установки для

получения радионуклида йода-125, в которой газообразный ксенон в соответствии с технологической процедурой методом криоконденсации перемещается между различными частями установки, тем не менее, постоянно находится внутри ее в течение многих рабочих циклов, что позволяет исключить указанные выше недостатки.

Технический результат, достигаемый при реализации данной полезной модели, заключается в:

- повышении производительности вследствие использования в установке значительного количества облучаемого газообразного ксенона (1-2 литра с обогащением около 99.98%) без риска его потери;

- снижении себестоимости конечной продукции, ввиду отсутствия текущих затрат на изготовление и утилизацию мишеней и минимизацию затрат на обслуживание установки путем полной автоматизации технологического процесса;

- повышении уровня безопасности работы установки, так как все магистрали и емкости установки изготовлены из нержавеющей стали и имеют дублирующую охранную систему;

- в связи с использованием значительного количества высокообогащенного ксенона можно ограничить время его облучения одними сутками, что дает возможность получить целевой продукт с уникально высокими качественными характеристиками.

Указанный технический результат достигается в петлевой реакторной установке для получения радионуклида йода-125, содержащей петлевое устройство, размещенное в облучательном канале реактора и заполняемое через капилляр газообразным ксеноном-124 со стенда, содержащего систему клапанов, буфер-ресивер, расположенный в открытом сосуде Дьюара, захолаживаемым жидким азотом из закрытого сосуда Дьюара, открытый сосуд Дьюара с ловушкой конденсационной, связанной с одной стороны с буфером-ресивером, с другой - с петлевым устройством и через фильтр-

абсорбер тонкой очистки ксенона с предварительно захоложенной ловушкой экстракционной, предназначенной для выдержки радиоактивного ксенона-125 с последующим распадом в целевой радионуклид йод-125 с экстракцией последнего посредством заливаемого в ловушку экстракционную реагента - раствора гидроокиси натрия.

Петлевое устройство выполнено в виде ампулы из нержавеющей стали объемом около 300 см³.

Ловушка конденсационная выполнена в виде цилиндрической ампулы с внутренним объемом около 15 см³ для использования в качестве промежуточного крионасоса при перемещении ксенона между различными частями стенда и для предварительной очистки облученного ксенона от изотопов йода и цезия посредством криоконденсации.

Фильтр-абсорбер тонкой очистки ксенона выполнен в виде цилиндра из нержавеющей стали с внутренним объемом около 5 см³ и заполнен губчатым титановым высокопористым геттером.

Ловушка экстракционная выполнена из нержавеющей стали или титана и имеет двухконусную форму объемом около 50 см ³.

Сущность полезной модели поясняется чертежом, на котором изображена схема петлевой реакторной установки для получения радионуклида йода-125

Петлевая реакторная установка представляет собой автоматизированную закрытую установку, состоящую из двух частей:

- петлевого устройства 1, предназначенного для облучения газообразного ксенона-124 в реакторе. Петлевое устройство 1 представляет собой ампулу из нержавеющей стали объемом около 300 см³ (325 см³ ), постоянно размещенную в облучательном канале 2 реактора и соединенную со стендом нержавеющим капилляром с проходным сечением диаметром 1,2 мм.

- стенда (устройства), предназначенного для хранения ксенона-124, заполнения петлевого устройства 1 газообразным ксеноном-124, для эвакуации из петлевого устройства 1 и очистки облученного ксенона, выдержки облученного ксенона и извлечения из него иода-125 в виде готового продукта - раствора натрия йодистого в гидроокиси натрия. Стенд имеет систему автоматизированного управления технологическим процессом 3 (АСУ ТП), которая предназначена для сбора данных и управления технологическим оборудованием в соответствии с заданным алгоритмом работы. АСУ ТП 3 позволяет также реализовать «ручной» режим управления.

Стенд размещается в боксе защитном перчаточного типа с пониженным давлением для локализации выбросов радиоактивных йода-125 и ксенона-125 в случае нештатных ситуаций. Стенд содержит: буфер-ресивер 4 для конденсации ксенона и хранения ксенона-124, расположенный в открытом сосуде Дьюара 5, захолаживаемым жидким азотом из закрытого питающего сосуда Дьюара 6, открытый сосуд Дьюара 8 с ловушкой конденсационной 7, связанной с одной стороны с буфером-ресивером 4, с другой - с петлевым устройством 1 и с предварительно захоложенной ловушкой экстракционной 9, предназначенной для последующего распада радиоактивного ксенона-125 в целевой радионуклид йода-125. А также фильтр-абсорбер 10 тонкой очистки ксенона; ресивер вакуумный 11; насос вакуумный турбомолекулярный 12; пневмоостров 13; систему 14 пневмоподготовки пневмоострова; мановакууметр 15; электрические подогреватели ЕК1 и ЕК2; вакуумметр 16.

Ловушка экстракционная расположена в открытом сосуде Дьюара 5 и выполнена из нержавеющей стали или титана и имеет двухконусную форму объемом около 50 см ³.

Открытый сосуд Дьюара 8 с ловушкой конденсационной 7 расположен в защитном кожухе 16.

Ловушка конденсационная 7 выполнена в виде цилиндрической ампулы с внутренним объемом около 15 см³ для использования в качестве промежуточного крионасоса при перемещении ксенона между различными частями стенда и для предварительной очистки облученного ксенона от изотопов йода и цезия посредством криоконденсации.

Фильтр-абсорбер 10 тонкой очистки ксенона выполнен в виде цилиндра из нержавеющей стали с внутренним объемом около 5 см³ и заполнен губчатым титановым высокопористым геттером.

Все коммуникационные магистрали и ловушки (резервуары) установки изготовлены из нержавеющей стали, коммутация газовых потоков осуществляется с помощью системы клапанов: высококачественных пневмоприводных клапанов ПК1-ПК15 с допустимым давлением рабочей среды до 21 МПа и натеканием по гелию не более 1×10 ^-9 см³/с; запорных клапанов ручных В1-В5, Е1 (Е-5д), Е2 (Е-500), СВ, РП. Для контроля параметров ксенона установка оборудована электронными датчиками давления ДД1-ДД6 и температуры ТР1-ТР8.

Перед заполнением стенда обогащенным ксеноном вся установка, включая петлевое устройство 1, проверяется гелиевым течеискателем на герметичность и вакуумируется с помощью турбомолекулярного насоса 12.

При первичном заполнение стенда газообразным Хе-124 к буферу-ресиверу 4, расположенному в открытом сосуде Дьюара 5 и имеющему объем около 500 мл, подсоединяется транспортный баллон с ксеноном, затем буфер-ресивер 4 захолаживается подачей жидкого азота из питающего закрытого сосуда Дьюара 6 в сосуд Дьюара 5, после чего ксенон конденсируется в буфере-ресивере 4. Через 20 минут клапан В1 перекрывается и транспортный баллон отсоединяется от системы. В дальнейшем буфер-ресивер 4 является хранилищем ксенона между рабочими циклами и во время ремонта установки.

Рабочий цикл начинается с перемещения ксенона из буфера-ресивера 4 в ловушку конденсационную 7 путем захолаживания последней до температуры жидкого азота. Время переконденсации составляет 15÷20 мин. Ловушка конденсационная 7 выполнена в виде цилиндрической ампулы с внутренним объемом около 15 см ³ и используется в качестве промежуточного крионасоса при перемещении ксенона между различными частями стенда. После открытия клапана ПК2 и закрытия клапана ПК1, отогрева ловушки конденсационной 7 до комнатной температуры путем продувки сосуда Дьюара 8 сжатым воздухом и перехода ксенона в газовую фазу, ксенон перераспределяется между петлевым устройством 1 и ловушкой конденсационной 7, причем большая его часть оказывается в облучательной ампуле, объем которой превосходит объем ловушки конденсационной 7 в примерно в 22 раза. В конечном итоге, с учетом паразитного объема подводящего капилляра, в облучательной ампуле оказывается около 85% заправленного в систему ксенона.

После выравнивания давления ксенона в петлевом устройстве 1, что занимает около 15÷20 мин и контролируется по показаниям датчика давления ДД3, петлевое устройство 1 отсекается от стенда клапаном ПК2 и остатки ксенона эвакуируются обратно в буфер-ресивер 4, для чего последний захолаживается жидким азотом. После завершения эвакуации ксенона в буфер-ресивер 4 в течении 15 мин, клапан ПК3 перекрывается и буфер-ресивер 4 отогревается до комнатной температуры. Контролируя давление ксенона, оставшегося в буфере-ресивере 4, в соответствии с балансом можно определить количество ксенона, облучающегося в ампуле. Время облучения определяется необходимостью получения заданной активности целевого продукта и, как правило, составляет от 10 до 24 часов.

После окончания облучения ксенона в ампуле петлевого устройства 1, открываются клапаны ПК2, ПК1 и ловушка конденсационная 7 захолаживается жидким азотом. Время первичной эвакуации облученного

ксенона из петлевого устройства 1 в ловушку конденсационную 7 составляет около 30 мин, при этом эвакуируется около 98÷99% ксенона. После окончания эвакуации ксенона клапаны ПК2 и ПК1 закрываются и ловушка конденсационная 7 естественным путем отогревается до температуры около -30°С. При достижении указанной температуры, открываются клапаны ПК1, ПК4 и облученный ксенон эвакуируется в предварительно захоложенную жидким азотом ловушку экстракционную 9 для последующего распада радиоактивного ксенон-125 в целевой радионуклид йод-125, в то время как основная часть различных изотопов йода, образовавшихся во время облучения ксенона, включая изотоп примесного йода-126, остаются сконденсированными в ловушке конденсационной 7. Окончательная, тонкая очистка облученного ксенона при его эвакуации в ловушку экстракционную 9 происходит во время его прохождения через фильт-абсорбер 10, изготовленный из высокопористого титанового геттера, позволяющего сорбировать как твердые примеси, в частности йод-126, цезий-137, так и различные газовые примеси ксенона, образующиеся в результате радиолиза паров воды.

После завершения эвакуации ксенона в ловушку экстракционную 9 и закрытия клапана ПК4 осуществляется эвакуация остаточных количеств ксенона из петлевого устройства 1 и ловушки конденсационной 7 в буфер-ресивер 4 в течении примерно 1÷1.5 часа

Ловушка экстракционная 9 предназначена для выдерживания облученного ксенона в течении 4-5 суток с целью накопления иода-125 и последующего его отделения от ксенона. Ловушка экстракционная 9 изготавливается из нержавеющей стали или титана, имеет специальную форму в виде двухконусного цилиндра объемом около 50 см ³. Выбор формы ловушки экстракционной 9 обусловлен необходимостью максимального увеличения площади поверхности зеркала реагента, заливаемого в ловушку экстракционную 9 для экстракции накопленного йода-125. После

завершения выдержки облученного ксенона в ловушке экстракционной 9 ксенон эвакуируется в буфер-ресивер 4, для чего ловушка экстракционная 9 захолаживается до температуры около - (50)°С в парах жидкого азота с целью предотвращения уноса ксеноном йода-125, после чего открывается магистраль, соединяющая ловушку экстракционную 9 и буфер-ресивер 4 (открываются клапаны ПК4 и ПК3) и подается жидкий азот в сосуд Дьюара 5 буфера-ресивера 4. Время эвакуации составляет около 20 мин. Далее магистраль перекрывается, после чего ловушка экстракционная 9 естественным путем отогревается до комнатной температуры. Весь ксенон находится в буфере-ресивере 4 и установка готова к следующему облучению.

Последним этапом рабочего цикла после завершения выдержки и удаления облученного ксенона из ловушки экстракционной 9 является экстракция целевого продукта - йода-125 со стенок ловушки экстракционной 9 реагентом - раствором гидроокиси натрия с концентрацией 0.05 моль/л. После эвакуации ксенона из ловушки экстракционной 9 в ней создается разряжение, поэтому после открытия клапана ПК6 реагент из предварительно подсоединенного шприца полностью переходит в ловушку экстракционную 9. Количество реагента определяется ожидаемой активностью йода-124 и находится в диапазоне от 10 до 25 мл. Для полной экстракции йода-125 реагент выдерживается в ловушке экстракционной 9 около суток, хотя продолжительность этой процедуры в случае необходимости может быть сокращена путем нагрева ловушки экстракционной 9 нагревателем ЕК1 до температуры (80÷100)°С. После окончания выдержки клапан ПК6 открывают и готовый целевой продукт в виде раствора натрия йодистого в гидроокиси натрия сливают в вакуумированный флакон для дальнейшей фасовки и паспортизации. После вакууммирования установка полностью готова к следующему рабочему циклу. Таким образом, полная продолжительность рабочего цикла составит

от 5 до 7 суток в зависимости от требуемой активности продукта и графика облучений.

В результате получается целевой продукт, характеристики которого в сравнении с прототипом приведены в Таблице (все характеристики даны по паспортам-сертификатам):

Сравнение с прототипом показывает существенно более низкое содержание критической примеси йода-126 при увеличении в десятки раз производительности установки одновременно со снижением себестоимости продукции.

1. Петлевая реакторная установка для получения радионуклида йода-125, характеризующаяся тем, что содержит петлевое устройство, размещенное в облучательном канале реактора и заполняемое через капилляр газообразным ксеноном-124 со стенда, содержащего систему клапанов, буфер-ресивер, расположенный в открытом сосуде Дьюара, захолаживаемым жидким азотом из закрытого сосуда Дьюара, открытый сосуд Дьюара с ловушкой конденсационной, связанной с одной стороны с буфером-ресивером, с другой - с петлевым устройством и через фильтр-абсорбер тонкой очистки ксенона с предварительно захоложенной ловушкой экстракционной, предназначенной для выдержки радиоактивного ксенона-125 с последующим распадом в целевой радионуклид йод-125 с экстракцией последнего посредством заливаемого в ловушку экстракционную реагента - раствора гидроокиси натрия.

2. Установка по п.1, характеризующаяся тем, что петлевое устройство выполнено в виде ампулы из нержавеющей стали объемом около 300 см ³.

3. Установка по п.1, характеризующаяся тем, что ловушка конденсационная выполнена в виде цилиндрической ампулы с внутренним объемом около 15 см³ для использования в качестве промежуточного крионасоса при перемещении ксенона между различными частями стенда и для предварительной очистки облученного ксенона от изотопов йода и цезия посредством криоконденсации.

4. Установка по п.1, характеризующаяся тем, что фильтр-абсорбер тонкой очистки ксенона выполнен в виде цилиндра из нержавеющей стали с внутренним объемом около 5 см³ и заполнен губчатым титановым высокопористым геттером.

5. Установка по п.1, характеризующаяся тем, что ловушка экстракционная выполнена из нержавеющей стали или титана и имеет двухконусную форму объемом около 50 см³.